フラーレンアニオン種の光化学反応
富勒烯阴离子物种的光化学反应
基本信息
- 批准号:09740542
- 负责人:
- 金额:$ 1.41万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
- 财政年份:1997
- 资助国家:日本
- 起止时间:1997 至 1998
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
フラーレン類の発見以来フラーレン特有の様々な化学反応が報告されているが、フラーレンアニオン種の反応性については、ほとんど明らかになっていない。我々は、フラーレン(C_<60>,C_<70>)が高い電子受容能力を有する点に着目し、まずフラーレンの電子移動還元反応について光電子移動反応を含めて種々の還元剤を用いる手法を探索し、フラーレンジアニオン、あるいはフラーレンアルキル付加体アニオンを選択的に得られる手法を確立し、それらアニオン種の高い電子供与能力を利用して、フラーレン特有の全く新しいタイプの物質変換手法を開発した。我々は、これまでにフラーレンジアニオンと種々のハロゲン化アルキルとの反応によるフラーレンのジアルキル付加体が得られる機構を解明し、得られたジベンジル付加体を単離してX線結晶構造解析を行った。本年度は、平成9年度の研究成果を基に、NADH類縁体の優れた電子供与能を利用してフラーレン類を選択的に光還元し、フラーレンアルキル付加体アニオンを得る手法を確立して報告した。C_<60>とC_<70>の光反応性の違いも明確にした。また、フラーレンジアニオンと種々のハロゲン化アルキルとの反応における電子移動およびS_N2反応の反応性の違いを利用して、分子内にtert-ブチル基とベンジル基を一つづつ有する異種アルキル付加体フラーレンの合成単離および構造決定に成功して報告した。また、立体障害の大きなハロゲン化アルキルを用いることにより、後続のS_N2反応を抑制し、フラーレンアルキル付加体アニオンをの同定を行った。このアニオンと種々のハロゲン化アルキルとの反応について検討し、立体障害の大きいハロゲン化アルキルとのS_N1反応を経るフラーレンアニオン種の全く新しい反応を見い出した。
自从发现富勒烯以来,已经报道了富勒烯特有的各种化学反应,但对富勒烯阴离子物种的反应性知之甚少。我们关注富勒烯(C_<60>、C_<70>)具有高电子接受能力的事实,并首先探索了使用各种还原剂(包括光电子转移反应)进行富勒烯的电子转移还原反应的方法。建立了选择性获得富勒烯双阴离子或富勒烯烷基加合物阴离子的方法,并利用这些阴离子物种的高给电子能力开发了富勒烯独有的全新材料转化方法。迄今为止,我们阐明了富勒烯二价阴离子与各种卤代烷反应得到富勒烯二烷基加合物的机理,分离了所得的二苄基加合物,并进行了X射线晶体结构分析。今年,我们在1997年的研究成果的基础上,建立并报道了一种利用NADH类似物优异的给电子能力选择性光还原富勒烯获得富勒烯烷基加合物阴离子的方法。还阐明了C_<60>和C_<70>之间的光反应性差异。此外,利用富勒烯二阴离子与各种卤代烷反应中电子转移和S_N2反应活性的差异,我们开发了分子中具有1个叔丁基和1个苄基的杂烷基加合物富勒烯的合成,分离和结构测定已成功报告。此外,通过使用空间位阻较大的卤代烷,抑制了后续的S_N2反应,并鉴定出富勒烯烷基加合物阴离子。我们研究了这种阴离子与各种卤代烷之间的反应,发现富勒烯阴离子与高度位阻的卤代烷发生 S_N1 反应的全新反应。
项目成果
期刊论文数量(24)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Tomoyoshi Suenobu et al.: "Formation of C_<60> Radical in Iron(III)-Exchanged Zeolite Y" Chem.Lett.・9. 875-876 (1997)
Tomoyoshi Suenobu等人:“铁(III)交换沸石Y中C_<60>自由基的形成”Chem.Lett.·9(1997)。
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- 发表时间:
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- 影响因子:0
- 作者:
- 通讯作者:
Tomoyoshi Suenobu et al.: "Formation of C_<60> Adducts with Two Different Alkyl Groups via Combination of Electron Transfer and S_N2 Reactions" J.Am.Chem.Soc.120・36. 9220-9227 (1998)
Tomoyoshi Suenobu等人:“通过电子转移和S_N2反应的组合形成C_<60>加合物与两个不同的烷基”J.Am.Chem.Soc.120・36(1998)。
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- 发表时间:
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:
- 通讯作者:
Tomoyoshi Suenobu et al.: "Formation of Radical Anion in the Reaction of p-Benzoquinone and C_<60> with Alkoxide Ions" J.Am.Chem.Soc.120・27. 6673-6680 (1998)
Tomoyoshi Suenobu等人:“对苯醌和C_<60>与醇盐离子的反应中自由基阴离子的形成”J.Am.Chem.Soc.120·27(1998)。
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- 发表时间:
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:
- 通讯作者:
Tomoyoshi Suenobu et al.: "Generation of C_<60> Adducts with Two Different Alkyl Groups in the Reactions between C_<60>^<2-> and Alkyl Halides" Recent Advances in the Chemistry and Physics of Fullerenes and Related Materials. 4・. 173-185 (1997)
Tomoyoshi Suenobu 等人:“C_<60>^<2-> 与烷基卤化物反应中两种不同烷基的 C_<60> 加合物的生成”富勒烯及相关材料化学和物理的最新进展 4。・.173-185(1997)
- DOI:
- 发表时间:
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:
- 通讯作者:
Tomoyoshi Suenobu et al.: "Photoreduction of C_<60> with NADH and NAD Dimer Analogs via Electron Transfer" Recent Advances in the Chemistry and Physics of Fullerenes and Related Materials. 4・. 45-55 (1997)
Tomoyoshi Suenobu 等人:“通过电子转移利用 NADH 和 NAD 二聚体类似物进行 C_<60> 的光还原”富勒烯及相关材料的化学和物理学的最新进展 4・。
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