人工光合成型光電子移動複合協奏機能触媒システムを用いる炭酸固定

利用人工光合光电子转移复合物协同功能催化剂体系固定二氧化碳

基本信息

批准号：
19028043
负责人：
末延知義
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

自然界で行なわれている光合成では、太陽エネルギーにより水が酸化され、水から取り出した電子により炭酸固定が行われる。従って、地球環境資源問題の危機の根本的解決をはかるには、光合成のように炭酸固定を行うことが必要かつ緊急の課題である。そこで本研究では、太陽エネルギーにより水から取り出した電子で炭酸固定を行う「人工光合成型炭酸固定分子複合光電子移動触媒システムの開発」を目的とする。申請者の研究グル-プでは、一回の光励起によって水の酸化を行なうのに充分な酸化力および二酸化炭素を2電子還元するのに十分な還元力を有する分子サイズの小さな人工光電荷分離分子を開発することに成功しており、この人工光電荷分離分子の中で最も電荷分離状態のエネルギーが高く、寿命の長い9-メシチル-10-メチルアクリジニウムイオン(Acr^+-Mes)を光触媒としてい用い、複合光触媒システムを構築した。一般に、電荷分離状態は、室温溶液中では分子間の逆電子移動により失活してしまう。しかしながら、Acr^+-Mesを多孔性物質内に孤立化させることができれば、分子間の逆電子移動が妨げられ、室温以上の高温においても長寿命の電荷分離状態が得られると期待される。本研究では、Acr^+-Mesを多孔性のNa置換アルミノケイ酸塩(AIMCM-41)に挿入できることを見出し、その光電荷分離について検討した。電子移動触媒システムの光電子移動および逆電子移動過程の観測や過渡種の生成や反応等の素過程を拡散反射時間分解過渡吸収スペクトルにより観測し、その速度論解析を行なった。

在自然界发生的光合作用中，水被太阳能氧化，二氧化碳被从水中提取的电子固定。因此，要从根本上解决全球环境资源危机，像光合作用那样固定二氧化碳是必要且紧迫的。因此，这项研究的目的是“开发一种人工光合二氧化碳固定分子复合物光电子转移催化剂系统”，利用太阳能从水中提取的电子来固定二氧化碳。申请人的研究小组正在开发小型人工光电荷分离分子，该分子具有足够的氧化能力来氧化水，并且具有足够的还原能力，可以通过单次光激发用两个电子还原二氧化碳。我们开发了一种复合光催化系统，采用9-异三甲苯基-10-甲基吖啶鎓离子（Acr^+-Mes）作为光催化剂，该离子在这些人造光电荷分离分子中具有最高的电荷分离态能和最长的寿命建成。通常，由于分子之间的反向电子转移，电荷分离状态在室温溶液中失活。然而，如果Acr^+-Mes可以被隔离在多孔材料内，则预计将阻止分子之间的反向电子转移，并且即使在高于室温的高温下也将获得长寿命的电荷分离状态。在这项研究中，我们发现Acr^+-Mes可以插入多孔Na取代的铝硅酸盐（AIMCM-41）中并研究其光电荷分离。我们利用漫反射时间分辨瞬态吸收光谱观察了电子转移催化剂体系中的光电子转移和逆电子转移过程，以及瞬态物质的产生和反应等基本过程，并分析了它们的动力学。

项目成果

期刊论文数量（12）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

電子供与体・受容体連結分子を挿入した多孔性物質とその製造方法および高温での電荷分離状態の生成

插入电子供体/受体连接分子的多孔材料、其制造方法以及高温下电荷分离状态的产生

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

メソポーラスシリカに挿入されたドナー・アクセプター連結分子の高温長寿命電荷分離状態の生成

插入介孔二氧化硅的供体-受体连接分子中产生高温长寿命电荷分离态

DOI：
发表时间：
2008
期刊：
影响因子：
0
作者：
末延知義;他4名
通讯作者：
他4名

ギ酸化分解用触媒、ギ酸の分解方法、水素製造方法、ギ酸製造および分解用装置

甲酸分解催化剂、甲酸分解方法、制氢方法、甲酸生产分解设备

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

9族金属錯体触媒を用いるギ酸分解常温水中高効率素発生

使用第 9 族金属配合物催化剂在室温水中分解甲酸，高效生成元素

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
影响因子：
0
作者：
末延知義;他2名
通讯作者：
他2名

電子移動化学における希土類の利用[希土類総説46]

稀土在电子转移化学中的利用[稀土评论46]

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
希土類 51
影响因子：
0
作者：
Suenobu;T.
通讯作者：
T.

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通讯作者：
O. Wright

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通讯作者：
末延知義