ビスマス-窒素および-ケイ素結合を有する高原子価有機ビスマス化合物の化学
具有铋-氮和-硅键的高价有机铋化合物的化学
基本信息
- 批准号:09239225
- 负责人:
- 金额:$ 0.64万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
- 财政年份:1997
- 资助国家:日本
- 起止时间:1997 至 无数据
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
1.本課題平成9年度においては、ビスマス=炭素およびビスマス=窒素二重結合を有する高原子価有機ビスマス化合物-ビスマスイリドおよびビスマスイミド-の化学を中心に検討を進めた。2.2-オキソアルキリデン型ビスマスイリドは1,2-ジカルボニル化合物と低温で円滑に反応するが、生成物の構造は基質の骨格に大きく依存することが明かとなった。すなわち、鎖状ケトエステルとの反応では2,3-二置換エポキシドが、オルトキノンとの反応では3-ヒドロキシトロポンが、さらにベンジルとの反応では非対称1,3-ジケトン由来のエノラートが生成する。いずれの反応においてもトリフェニルビスマス基は中性の良好な脱離基として作用し、遷移状態における立体的混み合いの違いが各反応経路に大きな差を与えているものと思われる。3.オルト位に適当な配位性官能基を導入することによりビスマスイミドを空気中でも安定に取り扱える化合物として単離し、X線結晶構造解析によりその構造を明らかにした。もとめられたビスマス=窒素結合の距離は単結合のそれに近いこと、配位性官能基がビスマス中心と大きく相互作用していることから、超原子価構造がこの結合の化学的安定化に大きく寄与していると思われる。4.ビスマス原子上に異なる3つのアリール基を持つ非対称トリアリールビスマスイミドの合成に成功した。近傍にオキサゾリン置換基を有する場合、H-NMRにおいてビスマス上のキラリティに反映すると思われるジアステレオトピックなシグナルを与える。これらのキラリティの評価は構造化学的に大変興味が持たれるところであり、現在その詳細について検討中である。
1. 1997年,我们重点研究具有铋碳和铋氮双键的高价有机铋化合物、叶立铋和酰亚胺铋的化学。结果表明,2,2-氧代亚烷基铋叶立德在低温下与1,2-二羰基化合物顺利反应,但产物的结构很大程度上取决于底物的骨架。也就是说,与直链酮酯的反应产生2,3-二取代的环氧化物,与邻醌的反应产生3-羟基环庚三烯酮,与苄基的反应产生衍生自不对称1,3-二酮的烯醇化物。在这两个反应中,三苯基铋基团充当了良好的中性离去基团,并且认为过渡态中空间拥挤的差异给每个反应路线带来了很大的差异。 3.通过在邻位引入适当的配位官能团,将铋亚胺分离为可在空气中稳定处理的化合物,并通过X射线晶体分析阐明了其结构。发现的铋-氮键的距离接近于单键的距离,并且配位官能团与铋中心有很大的相互作用,这表明超价结构似乎对该键的化学稳定性有很大的贡献。 。 4.成功合成了铋原子上具有三个不同芳基的不对称三芳基双酰亚胺。当它附近有一个恶唑啉取代基时,它会在 1H-NMR 中产生非对映信号,这被认为反映了铋的手性。从结构化学的角度来看,对这些手性的评估非常有趣,我们目前正在研究细节。
项目成果
期刊论文数量(3)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
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