表面触媒反応における非断熱過程の第一原理計算

表面催化反应非绝热过程的第一性原理计算

基本信息

批准号：
19028014
负责人：
山下晃一
金额：
$ 1.22万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

我々の研究室では、基礎科学・工学的応用双方の面で注目されている触媒反応や電極反応などに代表される表面での化学反応の理解を目指し、固体表面での化学反応のシミュレーションスキームの確立を目指して研究を進めている。中でも我々が注目している不均一触媒反応は、気相(液相)と表面近傍間の輸送、表面への吸脱着、表面での拡散、反応といった、空間的にも時間的にもマルチスケールな問題であり、その物理化学過程の統合的なシミュレーションは非常に困難を極める。我々は、こうした表面化学反応の物理化学的過程を統合的に取り扱うマルチスケールシミュレーション手法の確立を最終目的とし、その基礎となる、(1)表面モデルの開発、及び、表面や吸着分子の電子状態の正確な記述、(2)表面における種々のゆっくりとした緩和過程を記述するための基礎理論の開発、(3)様々な空間・時間スケールで起こる表面反応に対する化学動力学計算手法の開発、を行っており、これらの研究を通して、表面ならではの現象の発見や新規触媒の提案を目指している。本年度は、具体的な触媒として、高垣・堂免(東大・工)らにより開発されたニオブ酸化物であるイオン性結晶の固体酸触媒(ナノシート触媒)を取り上げ、量子化学計算を用いて固体酸触媒ナノシートHNb_3O_8上の強酸点の位置を特定し、得られた値を実験結果と比較することでモデルの妥当性を検証した。今後は、このモデルを用いて、表面反応の解析を進めて行く予定である。

在我们的实验室中，我们的目标是了解表面上的化学反应，例如催化反应和电极反应，这些反应在基础科学和工程应用中都引起了人们的关注，我们正在开发固体表面化学反应的模拟方案。以此为目的。特别是，我们关注的多相催化反应在空间和时间上都是多尺度的，例如气相（液相）与表面附近之间的传输、表面的吸附和解吸、表面的扩散、这是一个严重的问题，对其物理化学过程进行全面模拟是极其困难的。我们的最终目标是建立一种全面处理此类表面化学反应的物理化学过程的多尺度模拟方法，其基础是（1）开发表面模型以及表面和吸附分子的电子状态（2）。准确描述各种我们正在开发描述缓慢弛豫过程的基础理论，并且（3）开发在不同空间和时间尺度上发生的表面反应的化学动力学计算方法，我们的目标是开发描述缓慢弛豫过程的基础理论。发现现象并提出新的催化剂。今年，作为具体的催化剂，我们将重点关注Takagaki和Domen（东京大学工学部）等人开发的由氧化铌离子晶体制成的固体酸催化剂（纳米片催化剂），通过识别验证了模型的有效性。纳米片HNb_3O_8上强酸位点的位置并将获得的值与实验结果进行比较。未来，我们计划使用该模型来分析表面反应。

项目成果

期刊论文数量（2）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

量子化学計算を用いたナノシート固体酸触媒の構造決定および表面反応の解析

使用量子化学计算纳米片固体酸催化剂的结构测定和表面反应分析

DOI：
发表时间：
2008
期刊：
影响因子：
0
作者：
藤田聡;牛山浩;山下晃一
通讯作者：
山下晃一

K/Cu(111)系における電荷密度波の理論的研究

K/Cu(111)体系电荷密度波的理论研究

DOI：
发表时间：
2008
期刊：
影响因子：
0
作者：
T. Shimazaki;M. Tona;H. Watanabe;N. Nakamura;C. Yamada;S. Ohtani;岡崎智洋・山北佳宏・大野公一;大戸達彦・野島彰紘・牛山浩・山下晃一
通讯作者：
大戸達彦・野島彰紘・牛山浩・山下晃一