Dynamical Theory for Heterogeneous Catalysts using Multi-scale Quantum Simulations

使用多尺度量子模拟的多相催化剂动力学理论

基本信息

批准号：
20H02569
负责人：
森川良忠
金额：
$ 11.4万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

不均一触媒の固体や微粒子表面上では、反応物や反応中間体、生成物が吸着し、さらに、有限温度下での反応であるため、構造や化学的性質が常に変化している。本研究課題では、この問題に対し、大規模第一原理電子状態計算手法とマルチ・スケール・シミュレーション手法を駆使して、真正面から答える事を目的とする。令和四年度はCO分子がCu表面上に吸着することによりCuクラスターが形成される過程について、第一原理電子状態計算と機械学習ポテンシャルを組み合わせてシミュレーションすることに成功した。CuはCOとH2OからCO2とH2を生成する水性ガスシフト反応の触媒として使用されている。最近、CO雰囲気ガス中でSTM観測なされ、Cu表面上でCuの小さな島が多数生成していることが見出された。CO雰囲気ガスが無い真空中で清浄なCu表面を観測した場合は平坦な表面が見られ、雰囲気ガスが存在すると多数の小さなCuの島が生じ、Cu表面上に多数のステップやキンクが生じ、これが触媒反応を高めていると考えられる。よって、この小さな島の生成過程を明らかにすることは基礎科学的のみならず応用上も重要である。そこで、第一原理電子状態計算と機械学習ポテンシャルを組み合わせることにより、小さな島の形成過程をシミュレーションした。その結果、まず、CO分子はCu表面上に存在するステップエッジに選択的に吸着し、COが吸着したCu原子はステップから外れやすくなっていることがわかった。そのために、CO吸着したCuはステップエッジから外れ、Cuテラス上を拡散し出す。そして、複数のCO-Cu錯体が会合することによりCOが吸着したCuクラスターが形成されることがわかった。小さな島の形成条件は、温度と気相のCOの圧力にも依存することが明らかとなった。これらの結果については現在論文を執筆中で、近いうちに英文学術雑誌に投稿する予定である。

在异质催化剂的固体表面和细颗粒的表面上，反应物，反应中间体和产物被吸附，此外，反应是在有限温度下进行的，因此结构和化学特性正在不断变化。该研究主题旨在通过使用大规模的第一原理电子状态计算方法和多尺度仿真方法来回答这个问题。在2022年，当Co分子使用第一原理电子状态计算和机器学习潜力吸附在Cu表面上时，我们成功模拟了形成Cu簇的过程。 CU用作水气体转移反应的催化剂，从CO和H2O产生CO2和H2。最近，在CO大气中的天然气中进行了STM观察结果，发现许多小岛的Cu岛都在Cu表面产生。当在没有CO大气气体的真空中观察到清洁的Cu表面时，观察到平坦的表面，并且存在大气气体会导致许多小CU岛，从而在Cu表面产生许多步骤和扭结，这被认为可以增强催化反应。因此，不仅对于基本科学目的，而且对于阐明这个小岛形成过程的应用也很重要。因此，我们通过将第一原理电子状态计算与机器学习潜力相结合，模拟了形成小岛的过程。结果，发现首先，CO分子选择性地吸附到Cu表面上存在的阶跃边缘，并且CO被CO吸附的Cu原子更有可能从步骤中去除。结果，Cu吸附的CO从台阶边缘取出，并在Cu露台上散布。然后发现，多个共核复合物的缔合导致形成的Cu簇在其中吸附。已经发现，小岛的形成条件也取决于温度和气相的压力。这些结果目前正在编写，并将很快提交给英语文学杂志。

项目成果

期刊论文数量（49）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Machine Learning Molecular Dynamics Simulation of CO2 Hydrogenation to Formate on Cu(111) Surface

Cu(111)表面CO2加氢生成甲酸盐的机器学习分子动力学模拟

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Harry Halim;Yoshitada Morikawa
通讯作者：
Yoshitada Morikawa

Density Functional Kinetic Monte Carlo Simulation of Surface Step Fluctuation on the Cu(111) Surface

Cu(111)表面表面阶梯涨落的密度泛函动力学蒙特卡罗模拟

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
0
作者：
Harry H. Halim;Septia E.M Putra;Fahdzi MuttaqienA;Yuji Hamamoto;Kouji Inagaki;Ikutaro Hamada;Yoshitada Morikawa
通讯作者：
Yoshitada Morikawa

The elucidation of Cu-Zn surface alloying on Cu(997) by machine learning molecular dynamics

通过机器学习分子动力学阐明 Cu(997) 上的 Cu-Zn 表面合金化

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Harry Handoko Halim;Yoshitada Morikawa
通讯作者：
Yoshitada Morikawa

Insight into sintering resistance of Pd/Sr3Ti2O7 under the three-way catalyst atmosphere revealed by machine learning enhanced global optimization

机器学习增强全局优化揭示三元催化剂气氛下 Pd/Sr3Ti2O7 的烧结阻力

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Thanh N. Pham;Beatriz A. C. Tan;Yuji Hamamoto;Kouji Inagaki;Ikutaro Hamada;Yoshitada Morikawa
通讯作者：
Yoshitada Morikawa

Institute Teknologi Bandung(インドネシア)

万隆技术研究所（印度尼西亚）

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森川良忠其他文献

有機分子エレクトロニクスへの第一原理計算の応用

第一性原理计算在有机分子电子学中的应用

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
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影响因子：
0
作者：
三轍英樹;堂後靖博;井上弘士;and 村上和彰;Tatsuo Kaneko;Adil EL Bourichi and Hiroto Yasuura;森川良忠
通讯作者：
森川良忠

第一原理電子状態計算による表面吸着系の振動スペクトル解析

使用第一原理电子结构计算进行表面吸附系统的振动谱分析

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
分光研究 53(1)
影响因子：
0
作者：
Yasunobu Noharam;Sozo Inoue;Kensuke Baba;and Hiroto Yasuura;小川賢;Masao Kawaguchi;T. Yagi;Tomohiro Tada;森川良忠
通讯作者：
森川良忠