Dynamical Theory for Heterogeneous Catalysts using Multi-scale Quantum Simulations

使用多尺度量子模拟的多相催化剂动力学理论

基本信息

批准号：
20H02569
负责人：
森川良忠
金额：
$ 11.4万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

不均一触媒の固体や微粒子表面上では、反応物や反応中間体、生成物が吸着し、さらに、有限温度下での反応であるため、構造や化学的性質が常に変化している。本研究課題では、この問題に対し、大規模第一原理電子状態計算手法とマルチ・スケール・シミュレーション手法を駆使して、真正面から答える事を目的とする。令和四年度はCO分子がCu表面上に吸着することによりCuクラスターが形成される過程について、第一原理電子状態計算と機械学習ポテンシャルを組み合わせてシミュレーションすることに成功した。CuはCOとH2OからCO2とH2を生成する水性ガスシフト反応の触媒として使用されている。最近、CO雰囲気ガス中でSTM観測なされ、Cu表面上でCuの小さな島が多数生成していることが見出された。CO雰囲気ガスが無い真空中で清浄なCu表面を観測した場合は平坦な表面が見られ、雰囲気ガスが存在すると多数の小さなCuの島が生じ、Cu表面上に多数のステップやキンクが生じ、これが触媒反応を高めていると考えられる。よって、この小さな島の生成過程を明らかにすることは基礎科学的のみならず応用上も重要である。そこで、第一原理電子状態計算と機械学習ポテンシャルを組み合わせることにより、小さな島の形成過程をシミュレーションした。その結果、まず、CO分子はCu表面上に存在するステップエッジに選択的に吸着し、COが吸着したCu原子はステップから外れやすくなっていることがわかった。そのために、CO吸着したCuはステップエッジから外れ、Cuテラス上を拡散し出す。そして、複数のCO-Cu錯体が会合することによりCOが吸着したCuクラスターが形成されることがわかった。小さな島の形成条件は、温度と気相のCOの圧力にも依存することが明らかとなった。これらの結果については現在論文を執筆中で、近いうちに英文学術雑誌に投稿する予定である。

反应物、反应中间体和产物吸附在非均相催化剂的固体或细颗粒表面上，并且由于反应在有限的温度下发生，因此结构和化学性质不断变化。本研究项目的目的就是充分利用大规模第一性原理电子结构计算方法和多尺度模拟方法来正面回答这个问题。 2020年，我们结合第一性原理电子结构计算和机器学习潜力，成功模拟了CO分子在Cu表面吸附形成Cu簇的过程。 Cu 用作水煤气变换反应中的催化剂，该反应由 CO 和 H2O 产生 CO2 和 H2。最近，在CO气氛气体中进行STM观察，发现Cu表面形成了许多小岛状的Cu。当在没有CO气氛气体的真空中观察干净的Cu表面时，观察到平坦的表面，但是在存在气氛气体的情况下，形成许多小Cu岛，并且在Cu表面上形成许多台阶和扭结。认为可以增强催化反应。因此，阐明这些小岛屿的形成过程不仅对于基础科学而且对于应用也具有重要意义。因此，我们结合第一性原理电子结构计算和机器学习潜力，模拟了小岛的形成过程。结果发现，CO分子选择性地吸附到Cu表面的台阶边缘，并且吸附了CO的Cu原子更容易从台阶上脱离。因此，CO 吸附的 Cu 离开台阶边缘并开始在 Cu 平台上扩散。研究还发现，吸附有CO的Cu簇是由多个CO-Cu络合物缔合形成的。研究表明，小岛的形成条件还取决于气态二氧化碳的温度和压力。我们目前正在就这些结果撰写一篇论文，并计划在不久的将来将其提交给英文学术期刊。

项目成果

期刊论文数量（49）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Machine Learning Molecular Dynamics Simulation of CO2 Hydrogenation to Formate on Cu(111) Surface

Cu(111)表面CO2加氢生成甲酸盐的机器学习分子动力学模拟

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Harry Halim;Yoshitada Morikawa
通讯作者：
Yoshitada Morikawa

The elucidation of Cu-Zn surface alloying on Cu(997) by machine learning molecular dynamics

通过机器学习分子动力学阐明 Cu(997) 上的 Cu-Zn 表面合金化

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Harry Handoko Halim;Yoshitada Morikawa
通讯作者：
Yoshitada Morikawa

Insight into sintering resistance of Pd/Sr3Ti2O7 under the three-way catalyst atmosphere revealed by machine learning enhanced global optimization

机器学习增强全局优化揭示三元催化剂气氛下 Pd/Sr3Ti2O7 的烧结阻力

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Thanh N. Pham;Beatriz A. C. Tan;Yuji Hamamoto;Kouji Inagaki;Ikutaro Hamada;Yoshitada Morikawa
通讯作者：
Yoshitada Morikawa

Density Functional Kinetic Monte Carlo Simulation of Surface Step Fluctuation on the Cu(111) Surface

Cu(111)表面表面阶梯涨落的密度泛函动力学蒙特卡罗模拟

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
0
作者：
Harry H. Halim;Septia E.M Putra;Fahdzi MuttaqienA;Yuji Hamamoto;Kouji Inagaki;Ikutaro Hamada;Yoshitada Morikawa
通讯作者：
Yoshitada Morikawa

Institute Teknologi Bandung(インドネシア)

万隆技术研究所（印度尼西亚）

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

DOI：
{{ item.doi }}
发表时间：
{{ item.publish_year }}
期刊：
{{ item.journal_name }}
影响因子：
{{ item.factor }}
作者：
{{ item.authors }}
通讯作者：
{{ item.author }}

数据更新时间：{{ journalArticles.updateTime }}

作者：
{{ item.author }}

数据更新时间：{{ monograph.updateTime }}

作者：
{{ item.author }}

数据更新时间：{{ sciAawards.updateTime }}

作者：
{{ item.author }}

数据更新时间：{{ conferencePapers.updateTime }}

作者：
{{ item.author }}

数据更新时间：{{ patent.updateTime }}

森川良忠其他文献

有機分子エレクトロニクスへの第一原理計算の応用

第一性原理计算在有机分子电子学中的应用

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
固体物理 39(11)
影响因子：
0
作者：
三轍英樹;堂後靖博;井上弘士;and 村上和彰;Tatsuo Kaneko;Adil EL Bourichi and Hiroto Yasuura;森川良忠
通讯作者：
森川良忠

第一原理電子状態計算による表面吸着系の振動スペクトル解析

使用第一原理电子结构计算进行表面吸附系统的振动谱分析

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
分光研究 53(1)
影响因子：
0
作者：
Yasunobu Noharam;Sozo Inoue;Kensuke Baba;and Hiroto Yasuura;小川賢;Masao Kawaguchi;T. Yagi;Tomohiro Tada;森川良忠
通讯作者：
森川良忠