表面化学吸着分子の内殻励起状態の緩和過程と脱離機構の研究

表面化学吸附分子内壳激发态弛豫过程及解吸机理研究

基本信息

批准号：
11740176
负责人：
間瀬一彦
金额：
$ 1.41万
依托单位：
The High Energy Accelerator Research Organization
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1999
资助国家：
日本
起止时间：
1999 至 2000
项目状态：
已结题

项目摘要

内殻電子励起に由来する表面ダイナミックスの研究は、未開拓の基礎科学として重要であるばかりでなく、光化学、表面分析、放射化学、材料工学など、関連分野にも貢献するものと期待されている。本研究では、表面分子に放射光を照射したときに放出される電子とイオンを、電子のエネルギーを選別し、イオンの質量も選別して、同時に検出する手法(電子-イオン・コインシデンス分光法)を用いて、表面分子の内殻励起に由来するイオン脱離機構の研究を行なった。主な実績は1.電子とイオンの捕集効率を改善した電子-イオン・コインシデンス分光器を製作し、シグナル/バックグラウンド比を一桁改善した。これによってイオン脱離機構やイオン脱離確率を左右する因子に関して詳細な情報が得られるようになった。2.凝縮H_2Oの0:1s内殻電子を4a_1非占有軌道に共鳴励起すると1励起電子1内殻正孔状態とスペクテーターオージェ終状態の反発的ポテンシャルに沿ってH^+が脱離する。このとき、4a_1電子がO-H反結合性軌道を占有しているためにイオン脱離確率が著しく増大する。一方、0:1s内殻電子を3p非結合性軌道に共鳴励起するとスペクテーターオージェ過程によって生成する1励起電子2正孔状態を経由してH^+が脱離する。このとき、3p電子が2正孔間反発をシールドするためにイオン脱離確率は減少する。凝縮分子、高分子表面の共鳴励起に由来するイオン脱離はこの2種類の脱離機構で一般的に説明できる、などの知見を得た。の2点である。

来自核心电子激发的表面动力学研究不仅作为未探索的基础科学很重要，而且有望对光化学、表面分析、放射化学和材料工程等相关领域做出贡献。在本研究中，我们使用一种方法（电子离子符合光谱），通过选择电子的能量和离子的质量，同时检测表面分子被同步辐射照射时发射的电子和离子。离子解吸机制源自表面分子的内壳激发。主要成果有： 1.我们创建了电子离子符合谱仪，提高了电子和离子的收集效率，并将信号/背景比提高了一个数量级。这使得获得有关离子解吸机制和影响离子解吸概率的因素的详细信息成为可能。 2、当凝聚态H_2O的0:1s核心电子被共振激发到4a_1未占据轨道时，H^+沿着1激发电子1核心空穴态和旁观者俄歇终态的排斥势解吸。此时，由于4a_1电子占据O-H反键轨道，离子脱附的概率显着增加。另一方面，当0:1s核心电子被共振激发到3p非键合轨道时，H^+通过观察者俄歇过程产生的1-激发电子-2-空穴态被解吸。此时，由于3p电子屏蔽了两个空穴之间的斥力，离子解吸的概率降低。我们了解到，由凝聚分子和聚合物表面的共振激发引起的离子解吸通常可以用这两种类型的解吸机制来解释。有两点。