Design and development of innovative catalysts for direct conversion of polyesters to value-added organic molecules

设计和开发用于将聚酯直接转化为增值有机分子的创新催化剂

基本信息

  • 批准号:
    22K18927
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 4.16万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
  • 财政年份:
    2022
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2022-06-30 至 2024-03-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

廃プラスチックによる環境汚染は世界的な問題であり、資源保護の観点からもそのリサイクルが求められている。従来のポリエステルのリサイクルはエネルギー負荷が大きいため、温和な条件下でポリエステルを高付加価値化合物へ解重合変換する革新的な触媒反応が望まれている。2022年度はポリエステルに多く含まれるC-O結合の変換に関する新しい触媒反応の開発を進めた。担持Auナノ粒子触媒存在下、ジシランをケイ素源として用いることによりアルキルエステル中のC-O結合のC-Si結合への変換が良好に進行し、対応する有機ケイ素化合物が効率的に変換できることを見出した。本反応はエステルやエーテル中の様々なC-Oを変換可能であった。Auナノ粒子の担体として両性酸化物であるZrO2が最適であったが、詳細な反応機構解析を行ったところ、担体表面の酸点がエステルを、塩基点がジシランをそれぞれ活性化することで反応が良好に進行することがわかった。これらの知見をポリエステルの分解反応に展開したところ、脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートの解重合的シリル化が効率的に進行することがわかった。ポリマー中のほぼ100%のC-O結合がC-Si結合に変換され、対応するジシリルアルカンとコハク酸が高収率で得られた。本成果は担持Au触媒系が非常に優れた実用性を有することを示すものであり、これらについて論文報告した。
由于废弃塑料而引起的环境污染是一个全球问题,从资源保护的角度来看,还需要回收。常规聚酯的回收利负载较大,因此需要在温和条件下将聚酯转化为高价值添加的化合物的创新催化剂反应。在2022年,随着C-O键转化的新催化反应的发展,该键在聚酯纤维中很丰富。在Au Nano颗粒催化剂的存在下,将Jishilan用作Kayon源可以将C-S键转换为烷基酯中的C-SI键,并且可以有效地转化相应的有机Kay化合物。该反应可以转换酯和醚中的各种C-O。 ZRO2是作为Au纳米颗粒载体的双性别氧化物,是最佳的,但是当进行详细的反应机理分析时,载体表面上的酸点是酯,并且基部被碱基激活。指出。将这些知识扩展到聚酯分解反应时,发现甲状腺酸甲酸酯(一种脂肪族聚酯多吡唑琥珀酸酯)有效地进行了。将几乎100%的聚合物中的C-S键转化为C-SI键,并以高产率获得相应的双硅烷基烷烃和kohakic酸。该结果表明,AU催化剂系统具有非常出色的实用性,并在这些方面进行了报告。

项目成果

期刊论文数量(6)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Deoxygenative Silylation of C(sp<sup>3</sup>)?O Bonds with Hydrosilane by Cooperative Catalysis of Gold Nanoparticles and Solid Acids
金纳米粒子与固体酸协同催化C(sp<sup>3</sup>)?O键与氢硅烷的脱氧硅烷化反应
  • DOI:
    10.1021/acscatal.3c00973
  • 发表时间:
    2023
  • 期刊:
  • 影响因子:
    12.9
  • 作者:
    Miura Hiroki;Yasui Yuki;Masaki Yosuke;Doi Masafumi;Shishido Tetsuya
  • 通讯作者:
    Shishido Tetsuya
担持金触媒を用いるアルキルエステルとヒドロシランのシリルクロスカップリング
使用负载金催化剂进行烷基酯和氢硅烷的甲硅烷基交叉偶联
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Yosuke Kageshima;Hiromasa Wada; Katsuya Teshima;Hiromasa Nishikiori;鎌田慶吾;安井祐希・土井雅文・三浦大樹・宍戸哲也
  • 通讯作者:
    安井祐希・土井雅文・三浦大樹・宍戸哲也
担持Au触媒を用いたポリエステルの解重合的シリル化
使用负载型金催化剂解聚聚酯的硅烷化
  • DOI:
  • 发表时间:
    2023
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    岡本 紗椰香;土井 雅文;安井 祐希;三浦 大樹;宍戸 哲也
  • 通讯作者:
    宍戸 哲也
金ナノ粒子-両性酸化物の協働によるC(sp3)-O結合のシリル化
金纳米粒子与两性氧化物协同进行C(sp3)-O键的硅烷化
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    三浦 大樹;土井 雅文;安井 祐希;宍戸 哲也
  • 通讯作者:
    宍戸 哲也
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知道了