Electronic motion in molecules under resonant excitation conditions

共振激发条件下分子的电子运动

基本信息

批准号：
21H01874
负责人：
渡邉昇
金额：
$ 11.15万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01874/
关键词：
化学物理原子分子物理原子・分子物理電子分光

项目摘要

本研究課題では、短寿命共鳴状態にある分子内の電子挙動を可視化する測定手法を開発し、共鳴遷移を経由する特異な分子過程の駆動原理を明らかにすることを目指している。本年度はN2やCO2などの比較的単純な分子からより複雑なSF6へと研究対象を広げ、inner valenceイオン化領域に対する(e, e+ion)分光実験を行った。SF6のイオン化では、有効ポテンシャル中に電離電子が一時的に捕捉されることでイオン化確率が急変する形状共鳴が顕著に表れることが知られており、光イオン化実験による研究が多く報告されている。本研究では高速電子の非弾性散乱実験である電子エネルギー損失分光（EELS）に基づき、形状共鳴バンドの移行運動量依存性を計測することで、有効ポテンシャル内における電離電子の振る舞いをとらえるとともに、四重極遷移やより高次の多重極遷移が関与する荷電粒子衝突過程で生じる形状共鳴現象の詳細を明らかにすることを目的とした。通常のEELS実験では、異なる軌道からのイオン化の寄与が重なって観測されるため、特定の共鳴バンドへ着目した調査には著しい困難がともなう。そこで、電子衝突で生成した親イオンの解離経路がイオン生成時の電子状態に強く依存する性質を利用し、非弾性散乱電子と解離イオンとの同時計測実験を行うことで、イオン化チャンネル毎の寄与を分離した。更に、この(e, e+ion)分光実験より得られる部分イオン収量断面積を絶対値として求めるため、以前報告したSF6の一般化振動子強度分布を用い、測定結果を規格化する手法を新たに考案している。これにより、移行運動量に応じた個々の共鳴形状遷移の断面積変化を実験的に決定できるまでに至った。現在、より広範な移行運動領域までデータを収集すべくSF6の測定を継続するとともに、より詳細な解析を進めている。

该研究主题旨在开发一种测量方法，该方法可视化分子中处于短暂共振状态的分子中的电子行为，并通过谐振过渡阐明了特殊分子过程的驱动原理。今年，我们将研究主题从相对简单的分子（例如N2和CO2）扩展到更复杂的SF6，并在内度离子化区域进行了（E，E+离子）光谱实验。众所周知，SF6的电离是在有效电位中暂时捕获的，导致电离概率发生了急剧变化，并且使用光电离实验进行了许多研究。这项研究旨在通过基于电子能量损耗光谱（EEL）（EELS）（一种高速电子电子的无弹性散射实验）测量形状共振带的过渡动量依赖性来捕获电离电位中的离子化电子的行为，并阐明了在涉及冲突粒子碰撞转换过程中出现的形状共振现象的细节，并阐明了涉及速率繁殖的细节。在正常的鳗鱼实验中，观察到来自不同轨道的电离贡献被重叠，因此，以特定共振频段为重点的研究非常困难。因此，通过利用电子碰撞产生的母离离子的分离路径在离子产生时强烈取决于电子状态，我们进行了非弹性散射电子和分离的离子之间的同时测量实验，并且分离了每个电离通道的贡献。此外，为了获得从此（E，E+离子）光谱实验获得的部分离子的横截面区域，作为绝对值，已经设计了一种新方法来使用先前报道的SF6的普遍振荡器强度分布来归一化测量结果。这导致了这样的观点，即可以根据过渡动量实验确定单个谐振形状转变的横截面区域变化。目前，我们正在继续测量SF6，以将数据收集到更广泛的过渡运动领域，并且我们还进行了更详细的分析。