気体X線散乱実験を用いたクーロン孔の直接観測

使用气体 X 射线散射实验直接观察库仑孔

基本信息

批准号：
14740319
负责人：
渡邉昇
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Okazaki National Research Institutes (2003)Tohoku University (2002)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至 2003
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14740319/
关键词：
気体X線散乱実験電子相関クーロン孔

项目摘要

エネルギー分散型の気体X線散乱強度測定装置を用い、様々な解析上の工夫を加えることにより、定量的に電子相関の効果を議論できる精度での、X線散乱強度の測定法を確立した。この手法を用いることで、基本的な二原子分子であるN_2、CO、O_2や、三原子分子であるN_2O、CO_2について、全X線散乱断面積を高精度で測定した。実験と同時に理論計算も行い、Hartree-Hock (HF)レベル、および電子相関を取り入れたCISD、CCSDレベルでの理論的波動関数より、X線散乱強度を計算した。実験値と理論値との比較により、X線散乱強度に現れる電子相関の効果や、ab-initio計算における基底関数の影響、配置間相互作用(CI)法における配置の取り方による効果などを論じ、量子化学計算の精度を検証した。さらに、実験値をフーリエ変換することで、距離r_<12>離れた電子対の存在確率を表す、電子の二体分布関数P(r_<12>)を実験的に導出した。HF計算における二体分布関数との差をとることで、電子間のクーロン反発により、近距離での電子対の存在確率が減少する効果である、いわゆるクーロン孔の観測に成功した。分子のクーロン孔を実験的に観測したのは、これが初めての例である。電子相関を取り入れた理論計算と比較した結果、実験値と有意の差がみられた。この結果は、大規模な多電子理論計算でも電子相関の取入れが未だ不十分であることを示唆している。以上の研究により、気体X線散乱実験が電子相関の効果を研究する上で有効な実験手段であることを示した。

通过使用能量分散性气体X射线散射强度测量设备并应用各种分析技术，我们已经建立了一种以准确性测量X射线散射强度的方法，使我们能够定量讨论电子相关的影响。使用此技术，以高精度测量了基本双原子分子N_2，CO，O_2和Triatomic Molecules N_2O和CO_2的总X射线散射横截面区域。与实验同时进行了理论计算，并使用CISD和CCSD水平的理论波函数计算X射线散射强度，该函数结合了Hartree-Hock（HF）水平和电子相关性。通过比较实验值和理论值，我们讨论了出现在X射线散射强度，基础功能在AB-Initio计算中的影响以及排列方法在放置相互作用（CI）方法中的影响的影响，并检查了量子化学计算的准确性。此外，通过转换实验值的傅立叶，通过实验得出了电子对的两体分布函数p（r_ <12>），这代表了远距离存在的电子对存在的概率。通过在HF计算中采用两体分布函数之间的差异，我们已经成功地观察到了所谓的库仑孔，这是由于电子之间的库仑排斥而导致的近距离电子对存在的概率。这是第一次通过实验观察到分子。与包含电子相关性的理论计算相比，实验值之间存在显着差异。该结果表明，即使是大规模的多电子理论计算，仍然缺乏电子相关性的采用。上述研究表明，气体X射线散射实验是研究电子相关作用的有效实验工具。