La基稀土高介电系数(k)栅介质材料的同步辐射研究

MOS 晶体管进入纳米尺度后，传统的SiO2 栅介质材料由于大的漏电流越来越不能适应器件继续小型化的要求，必须采用新的高k 材料来代替SiO2，已有的候选材料在性能上的差距，导致探寻新高k 材料的任务不仅越来越迫切，而且富有挑战。La基稀土高k材料由于其较高的介电系数和大的带隙等优点成为具有前景的候选材料，但其作为高k材料的基本物性研究还相当缺乏。因此，从基本物理性质的角度对其影响器件性能的结构、电子结构和带偏移、缺陷、界面、介电性质等进行系统和细致的研究非常必要和紧迫。本项目充分发挥同步辐射在材料研究方面的优势，利用相关同步辐射实验方法（如远红外谱、光电子能谱、X-ray吸收谱和X-ray衍射等），对La基稀土高k 栅介质材料的结构、界面、缺陷、带偏移和介电性质的关系进行系统的研究，深入理解其高介电特性的机制,为提高现有材料的性能，探寻新高k材料提供重要的物理依据。

晶体管的不断小型化要求采用新型栅介质材料替代传统的SiO2栅介质，探寻和研究新高介电系数(k)栅介质材料已经成为影响器件小型化的关键问题之一。近些年来，稀土基高k材料由于其高的介电系数、宽的带隙和好的热稳定性等优点引起人们浓厚的兴趣。在本课题中，我们成功地利用激光脉冲沉积方法（PLD）生长了La-Hf基，La2Zr2O7,HfO2,LaLuO3, Gd2O3薄膜，利用同步辐射相关实验方法，并结合密度泛函计算对其结构、界面和介电性质进行了研究。获得的主要研究结果如下：.1．生长条件对La2Hf2O7/Si界面有重要影响，界面主要由La和Hf的硅氧化物组成，缺氧气氛下生长时界面有Hf的硅化物生成，显著影响其C-V电学特性。采用在氧气氛中生长和后退火处理可以有效的抑止Hf硅化物的生成，明显改善了C-V特性。.2．深入理解La2Hf2O7体系静态介电常数的来源以及它和晶格动力学的关联。对静态介电常数最主要的贡献的三个红外模式分别来源于La2O’链的振动，和 HfO6八面体中氧离子的移动，显示其静态介电常数与pyrochlore结构中两种相互穿插的子网格（La2O’链和HfO6 八面体）密切相关。非晶态La2Hf2O7薄膜中虽然具有更大的无序度，但它具有晶态相同的最近邻局域结构。非晶La2Hf2O7薄膜介电常数的来源归因于其对晶态La2Hf2O7的最近邻局域结构和基本红外声子模式的保持。.3．利用同步辐射红外谱学和X射线吸收精细结构(XAFS)研究LaxHf(1-x)Oy (x=0, 0.1, 0.3, 0.5, 0.7,y=2-x/2)薄膜的组份依赖。10% La/(La+Hf)原子比的薄膜具有立方HfO2结构，同时也具有最大的介电常数。更多的La原子引入使薄膜非晶化，而且介电常数随着La原子的含量增加而增大。XAFS结果揭示了非晶薄膜具有相似的局域结构，但对静态介电常数贡献最大的红外声子模式频率移向更低的值，这是导致其介电常数组份依赖的主要原因。.4．研究了HfO2，La2Zr2O7，LaLuO3薄膜的结构、红外声子模式和介电性质的关联，比较了晶态和非晶态薄膜，以及体材料间的差别，并解释了其差异的原因。. 这些结果对于为深入理解稀土基高k栅介质材料的生长、结构特征和介电性质的来源提供了物理依据，对其做为潜在的高k候选材料具用重要意义。

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