高压同步辐射红外谱学技术研究二维材料电子结构演化和相变

Two-dimensional atomic crystals have novel optical, electronic and mechanical properties, which make them have application prospect on opto-electronics, valley electronics energy conversion and storage. The richness of electronic states in two-dimensional atomic crystals provides an opportunity to modify and control their property by applying external field. Strain as an important external field, can modify the structure and electronic structure effectively, and emerge new electronic and optical properties. Therefore, the mechanism of structure change, electron and phonon behaviors under strain becomes very important problem and urgent to be solved. In this proposal, we will apply compressive strain on the two-dimensional atomic crystals by utilizing high pressure technique. By combing infrared spectroscopy technique, the pressure induced crystal structure and electronic structure change, as well as semiconductor-metal transition are plan to be studied. Aim at the challenge from confined space of high pressure cell，atomic thickness of two-dimensional crystals and limited sample size, we will take advantage of the high brightness of synchrotron infrared source to develop high pressure synchrotron infrared spectroscopy device which covers the wavelength from far infrared to near infrared. Through applying high pressure synchrotron infrared spectroscopy to two-dimensional atomic crystals, the electronic structure and phonon behavior under pressure will be in-situ studied. The results will provide important physics evidence for exploring new property and new phenomenon of two-dimensional materials under pressure, and deeply understanding the manipulating mechanism of pressure.

原子级厚度的二维材料具有独特的光电和力学等性质，在光子学、谷电子学、能量存储和转换等众多方面具有重要的应用前景，其丰富的电子态为人们通过外场调控其性质提供了机遇。应变作为一种重要的外场调控方式，能够有效地改变结构和电子结构，产生新的电子和光学性质。因此，应变对二维材料结构、电子和声子等行为的作用机制就成为人们非常关心和急需解决的关键问题。本项目拟采用高压技术施加压缩应变，结合红外显微谱学技术，研究压力做用下二维材料的结构和电子结构演化，以及半导体-金属相变。针对高压实验受限的样品空间、以及二维材料原子级厚度和有限样品尺寸带来的测量挑战，我们发挥同步辐射光源的高亮度优势，通过研制覆盖远红外-近红外的宽波段高压同步辐射红外谱学测量装置，发展二维材料高压同步辐射红外谱学方法，原位研究其压力作用下的电子结构和声子行为，为探索压力导致的新性质和新现象，深入理解其压力调控机制提供重要的物理依据。

二维材料在宽的波段上（从红外-可见光）都与光有着强烈的相互作用，产生独特的电子和光学性质，同时它也具有丰富的相和相变，因此二维材料在光子学领域、谷电子学、自旋电子学等领域具有重要的应用前景。如何通过外场改变其结构和电子态从而达到调控其物性的目的是人们一直非常感兴趣的问题。.本项目通过发展基于高亮度的同步辐射光源的高压红外光谱技术，结合高压Raman光谱、高压荧光光谱和高压电学测量，以及第一性原理计算，对几种代表性的二维材料的结构和电子结构在压力下的演变进行研究，获得的重要结果如下：.1.在合肥光源红外谱学和显微成像线站成功建立了高压红外谱学实验技术并发展相应的方法学，为用户提供了一个强有力的高压谱学表征平台。.2.对于具有显著各向异性性质的二维材料（SnSe,黑磷，GeP,WP2）的各向光学性质和压力效应的研究表明：层状二维材料SnSe 在高压下（~8GPa和~12GPa）发生结构相变和半导体-半金属相变，压力导致带隙改变并显著影响其各向异性光学性质；对于多层黑磷材料，发现在1.2GPa附近存在电子拓扑相变，在11GPa附近存在斜方相到简单立方相的转变；对于GeP层状材料，其压力驱动结构和电子结构演变进显示其在高压下（大于20GPa），发生晶态到非晶态相变，且卸压后仍保持在非晶态；在WP2中观测到在~10GPa处存在一个明显的相变。.3.对于单层过渡族硫化物MoSe2，在从压缩到拉伸宽的应变范围内，系统的研究了应力与电子结构和声子模式之间的相互作用，获得了应力作用下的结构和电子结构演变的完整图像，实现了单层MoSe2的电子结构可以在整个宽的应力范围内进行精细调节。. 本项目的研究成果对于深入理解二维材料在应力作用下的结构和电子结构演变，以及相变行为提供了重要的实验依据，对于通过应变调控二维材料的光学性质，发展潜在光电器件具有重要的意义。此外，发展的基于高亮度同步辐射光源的高压红外谱学技术也提供了一个强有力的用极端条件研究平台。

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