中温型燃料電池を実現するプロトン伝導性ガラスとプロトン電子混合伝導性電極の開発

开发用于实现中温燃料电池的质子导电玻璃和质子电子混合导电电极

• 批准号: 17J07530
• 负责人: 山口 拓哉
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2017
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2017-04-26 至 2019-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17J07530/
• 关键词: 燃料電池; プロトン・電子混合伝導体

本研究ではプロトン・電子混合伝導性ガラスのカソード（空気極）材料としてのポテンシャルを探るため、プロトン・電子混合伝導性を有する35HO1/2-20WO3-45PO5/2ガラスをカソードとする燃料電池の単セルを作製しASR（面積で規格した分極抵抗）を評価した。電解質にはプロトン伝導性の36HO1/2-4NbO5/2-2BaO-4LaO3/2-4GeO2-1BO3/2-49PO5/2ガラスを用いた。ガラスカソード、ガラス電解質は、Na+イオンを含有するガラスを前駆体としNa+イオンを電気化学的にプロトンへと置換する手法により作製した。作製したこれらのガラスを接触させながら350℃に3～8時間加熱することで、ガラスカソードをガラス電解質に接合した。ガラス電解質のもう一方の面にはPd膜を成膜し、Pd膜をアノード、35HO1/2-20WO3-45PO5/2ガラスをカソードとする単セルを形成した。アノードに100%H2ガスを、カソードに21%O2/79%N2ガスをそれぞれ供給し、280℃におけるI-V測定、およびセルのインピーダンスの解析からカソードのASRを算出したところ、その値は約7.5Ωcm2となった。カソードの集電は目の粗い80メッシュのPtを押し付けただけの集電機能の低い構造であるため、より集電機能の高い構造とすることで実効的な反応面積が増大し、ASRが低減されることが予想される。そこで粒径5～8μmのAgの微粒子をホットプレスによりカソードに押し付け集電体としたところ、カソードのASRは約4Ωcm2まで低減した。集電機能をより一層高めることで、カソードのASRは最終的に1Ωcm2以下にまで低減されると予想されることから、プロトン・電子混合性ガラスはカソード材料として非常に高いポテンシャルを有していることが明らかとなった。

在本研究中，我们研究了具有混合质子和电子传导性的玻璃作为阴极（空气电极）材料的潜力，并评估了 ASR（按面积标准化的极化电阻）。使用质子导电36HO1/2-4NbO5/2-2BaO-4LaO3/2-4GeO2-1BO3/2-49PO5/2玻璃作为电解质。玻璃阴极和玻璃电解质是通过使用含有Na+离子的玻璃作为前驱体并用质子电化学取代Na+离子来制备的。通过将制造的玻璃在350℃下加热3至8小时同时接触玻璃电解质，将玻璃阴极粘合至玻璃电解质。在玻璃电解质的另一侧形成Pd薄膜，形成以Pd薄膜为阳极、35HO1/2-20WO3-45PO5/2玻璃为阴极的单电池。我们向阳极提供100% H2气体，向阴极提供21% O2/79% N2气体，并根据280℃下的I-V测量和电池阻抗分析计算阴极ASR，发现该值约为7.5Ωcm2。阴极集电结构具有低集电功能，只需用粗80目的Pt压制而成，因此通过创建具有较高集电功能的结构，可以增加有效反应面积并降低ASR。因此，当使用热压机将粒径为5至8μm的细Ag颗粒压到正极上以形成集流体时，正极的ASR降低至约4Ωcm2。通过进一步提高集流功能，预计阴极的ASR最终将降低至1Ωcm2以下，因此质子/电子混合玻璃作为阴极材料具有极高的潜力。

项目成果

Formation of Amorphous H3Zr2Si2PO12 by Electrochemical Substitution of Sodium Ions in Na3Zr2Si2PO12 with Protons

质子电化学取代 Na3Zr2Si2PO12 中的钠离子形成非晶态 H3Zr2Si2PO12

• DOI: 10.1021/acs.inorgchem.7b02060
• 发表时间: 2017
• 影响因子: 4.6
• 作者: S. Tsukuda; K. Miyake; T. Yamaguchi; M. Kita; T. Ishiyama; J. Nishii; T. Yamashita; H. Kawazoe; T. Omata
• 通讯作者: T. Omata

プロトン伝導性リン酸塩ガラス電解質に用いたパラジウム電極の性能解析

质子传导磷酸盐玻璃电解质用钯电极性能分析

• 发表时间: 2017
• 作者: 石山智大;岸本治夫;山地克彦;山口拓哉;佃諭志;小俣孝久
• 通讯作者: 小俣孝久

プロトン伝導性リン酸塩ガラスのプロトンキャリアの移動度

质子传导磷酸盐玻璃中质子载流子的迁移率

• 发表时间: 2018
• 作者: 山口拓哉;佃諭志;小俣孝久;片岡拓也;斎藤泰久;桑原泰隆;山下弘巳;石山智大;西井準治;山下俊晴;川副博司
• 通讯作者: 川副博司

中温域で高いプロトン伝導度を発現するリン酸塩ガラス

在中温范围内表现出高质子传导率的磷酸盐玻璃

• 发表时间: 2018
• 作者: 山口拓哉;佃諭志;小俣孝久;石山智大;西井準治;山下俊晴;川副博司
• 通讯作者: 川副博司

Proton conducting phosphate glass exhibiting high conductivity at intermediate temperatures

质子传导磷酸盐玻璃在中间温度下表现出高电导率

• 发表时间: 2017
• 作者: T. Yamaguchi; J. Nishii; T. Yamashita; H. Kawazoe; T. Ishiyama; T. Omata
• 通讯作者: T. Omata