レーザー高次高調波を用いた液体の超高速光電子分光

使用激光高次谐波进行液体超快光电子能谱

基本信息

批准号：
16F16036
负责人：
鈴木俊法
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-07-27 至 2018-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16F16036/
关键词：
化学光電子分光超高速分光

项目摘要

チタンサファイア再生増幅器 (35 fs, 800 nm, 1 kHz) とKrガスを非線形光学媒質に用いたレーザー高次高調波光源を構築し、極端紫外光レーザーを用いた液体試料の時間分解光電子分光を実施した。この液体の超高速光電子分光は、核酸（DNAやRNA）を構成する塩基成分（核酸塩基）が水溶液中で電子緩和する速度や経路を解明したり，核酸塩基から水への電子移動による水和電子生成の有無を検証するのに有力な手法である。しかし、観測されうる溶質の励起状態や水和電子からの光電子信号は非常に微弱であり，平成28年度の研究において導入した多層膜ミラーを用いて単一次数高調波を分離する方法では、同軸方向に生じる数％程度の隣接次数高調波からの寄与が微弱な光電子信号の観測を困難にしていた。その問題を解決するために、平成29年度は、回折格子を用いた高次高調波分光装置を構築し、隣接次数高調波の完全分離を図り、また、高次高調波の次数も選択できる実験装置を立ち上げた。その波長分離性と汎用性に優れた回折格子分光器を導入した時間分解光電子分光装置を用いて、水溶液中のアニリンを紫外光励起し、29.5 eVの極端紫外光で追跡する実験を実施した。実験の性質上、現状では、励起光と検出光それぞれによって生成される光電子間の相互作用（空間電荷効果）に起因する光電子スペクトルのエネルギーシフトが避けられなかった。しかし、その空間電荷効果を考慮した平均場モデルを適用することにより適切にスペクトルを補正後、光電子信号の時間変化を抽出することで、基本的な芳香族化合物であるアニリンの水溶液中での励起状態ダイナミクスや溶媒和ダイナミクスに関する知見を得ることに成功した。今後，核酸塩基等の試料への展開が期待され、その点で、本研究で確立した極端紫外光を用いた液体の超高速光電子分光の実験手法は，非常に重要な研究成果であった。

使用钛蓝宝石再生放大器（35 fs，800 nm，1 kHz）和KR气体作为非线性光学培养基的激光高谐波光源（35 fs，800 nm，1 kHz），并携带了使用极端紫外线激光的液体样品的时间分辨光光谱。该液体的超高光电子光谱是一种强大的技术，用于阐明在水溶液中构成核酸（DNA和RNA）松弛的碱基成分（核碱基）的速率和途径，并验证是否通过从核碱基到水的电子转移来产生水合电子。然而，从水合电子中观察到的激发态和光电信号的激发态非常弱，并且使用2016年研究中引入的多层镜子分离单阶谐波的方法使光电信号很难观察到来自偶有方向的大约百分之几百分之几百分之几的邻近谐波的光电信号。为了解决这个问题，在2017年，构建了使用衍射光栅的高阶谐波光谱设备，以完全分开相邻的谐波，并可以选择一个可以选择高阶谐波的实验设备。进行了一个实验，其中使用时间分辨的光电子光谱仪通过紫外线激发水溶液中的苯胺，该光谱仪引入了具有出色的波长分离和多功能性的衍射光谱仪，并以29.5 ev的极端紫外线对其进行了跟踪。由于实验的性质，目前指出，由于激发光与检测光产生的光电子之间的相互作用（空间电荷效应）引起的光电子光谱的能量变化是不可避免的。但是，通过应用一个考虑到空间电荷效应的平均场模型，适当校正了光谱，并提取光电子信号的时间变化，我们成功地获得了有关碱性芳族化合物丁基碱在水溶液中的激发态动力学和溶剂化动力学的知识。将来，可以预期，使用极端紫外线（在这项研究中建立的极高的紫外线）进行超高速度光电光谱的实验方法一直是非常重要的研究结果。

项目成果

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Time-resolved photoelectron spectroscopy of polyatomic molecules using 42-nm vacuum ultraviolet laser based on high harmonics generation

基于高次谐波产生的 42 nm 真空紫外激光多原子分子时间分辨光电子能谱

DOI：
10.1016/j.cplett.2017.07.025
发表时间：
2017
期刊：
Chemical Physics Letters
影响因子：
2.8
作者：
Nishitani Junichi;West Christopher W.;Higashimura Chika;Suzuki Toshinori
通讯作者：
Suzuki Toshinori

Angle-resolved photoemission spectroscopy of liquid water using extreme ultraviolet radiation at 29.5 eV

使用 29.5 eV 极紫外辐射进行液态水的角分辨光电子发射光谱

DOI：
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
0
作者：
Christopher W. West;Junichi Nishitani,Toshinori Suzuki
通讯作者：
Junichi Nishitani,Toshinori Suzuki

Time- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy of Liquid Water and Gaseous Polyatomic Molecules using Single-Order High Harmonic

使用单阶高次谐波对液态水和气态多原子分子进行时间和角度分辨光电发射光谱

DOI：
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kenichi Matsuoka;Ken Albrecht;Akira Nakayama;Kimihisa Yamamoto;Katsuhiko Fujita;金子邦彦;Kazuo Takatsuka;Christopher W. West,
通讯作者：
Christopher W. West,

DOI：
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通讯作者：
H. Kawabata and H. Tachikawa

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通讯作者：
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通讯作者：
鈴木俊法

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Yoshiichi Suzuki;Takuya Horio;Yoshihiro Ogi;Hiroshi Kohguchi;Toshinori Suzuki;奥瑞希,大下慶次郎,岩崎純史,西澤潔,鈴木俊法;武井信裕;鈴木喜一,鈴木俊法,;藤本聡;鈴木喜一,鈴木俊法;大崎堅;鈴木俊法;Y. Yamatan;鈴木俊法;M. Kurita;鈴木俊法;大崎堅;鈴木喜一,鈴木俊法;Y. Yamatani;奥瑞希,大下慶次郎,岩崎純史,西澤潔,鈴木俊法;M. Kurita;西澤潔,大下慶次郎,鈴木俊法;赤畑海山;岩崎純史,;大崎堅;Toshinori Suzuki;Toshinori Suzuki;栗田雅紀
通讯作者：
栗田雅紀