低温固体中の長寿命振動励起状態-生成・寿命測定・捕捉-

低温固体中的长寿命振动激发态 - 生成、寿命测量和捕获 -

基本信息

批准号：
08874065
负责人：
幸田清一郎
金额：
$ 1.15万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至 1997
项目状态：
已结题

项目摘要

1.振動エネルギー移動は化学反応の基礎として重要であり、基礎的な研究もかなり長い歴史を持つに至っている。しかし、液相や固相における振動緩和や振動エネルギー移動は、気相における衝突エネルギー移動に比べ特異な多体間の相互作用の結果、より複雑な現象となり、現象及び理論の一般的な体系化はこれからの課題である。本研究は低温の分子性結晶にドープした等核二原子分子の振動励起状態につき、その振動緩和現象を解析し、長寿命の振動状態が生成され捕捉される機構の解明を進めることを目的とした。2.試作した自立結晶作成装置によって、検討対象とする等核二原子分子をドープしたAr、Kr、Xeなどの希ガスの自立結晶(多結晶)を作成し、レーザー照射によってドープした分子の電子励起状態を作成し、その電子状態からの緩和によって振動励起状態分子を作成した。検討対象としては酸素分子を選んだ。振動励起酸素分子は、KrFないしArFレーザーによる励起によってAr、Kr結晶中では作成できる。振動励起分子の追跡を、直接的な電子遷移の吸収スペクトルによって行い、その減衰曲線の解析を行った。振動緩和が単一ホノン緩和として起こるか、あるいは多ホノン緩和として起こるかは興味があるが、解析の精度、実験の誤差のため、どちらであるか断定するには至らなかった。さらに、ラマン分光による振動励起分子の検出を酸素、窒素を対象に検討したが、自発光との重なりのため十分な結論は得られなかった。いずれにせよ、赤外活性のない酸素分子については、結晶中での緩和が非常に遅く、100秒を超える長寿命であること、また振動量子数の増加に伴い、緩和速度は増加することを明らかにした。

1.振动能量传递作为化学反应的基础十分重要，基础研究历史悠久。然而，与气相中的碰撞能量传递相比，由于独特的多体相互作用，液相和固相中的振动弛豫和振动能量传递是更复杂的现象，并且现象和理论没有普遍的系统化是一个未来的问题。。本研究的目的是分析低温分子晶体中掺杂的同核双原子分子的振动激发态的振动弛豫现象，并阐明长寿命振动态产生和捕获的机制。 2. 利用原型自立式晶体制作装置，制作待研究的同核双原子分子掺杂的Ar、Kr、Xe等稀有气体的自立式晶体（多晶），然后收集掺杂分子的电子通过激光照射，我们创建了一个激发态，然后弛豫电子态以创建一个振动激发态分子。选择氧分子作为研究对象。通过 KrF 或 ArF 激光器的激发，可以在 Ar 和 Kr 晶体中产生振动激发的氧分子。通过电子跃迁的直接吸收光谱跟踪振动激发的分子，并分析它们的衰减曲线。了解振动弛豫是作为单声子弛豫还是多声子弛豫发生是很有趣的，但由于分析的准确性和实验的误差，还无法确定是哪种情况。此外，我们研究了使用拉曼光谱对氧和氮进行振动激发分子的检测，但由于与自发光的重叠，无法得出足够的结论。无论如何，对于没有红外活性的氧分子，晶体中的弛豫非常缓慢，并且具有超过100秒的长寿命，并且弛豫率随着所揭示的振动量子数的增加而增加。