低温希ガス・小分子固体中の原子拡散におけるトンネル効果と化学反応

低温惰性气体和小分子固体中原子扩散的隧道效应和化学反应

基本信息

批准号：
09226207
负责人：
幸田清一郎
金额：
$ 1.34万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

1.本研究は、希ガス結晶における水素、重水素原子の化学反応と拡散の過程を実験的に追跡し、その速度を相互に比較することにより、多体相互作用の場において進行するトンネル効果を測定することを目的としている。2.実験は、極低濃度にH_2Sをドープした自立した希ガス(kr,Xe)の結晶(多結晶)を作成して行った。この結晶に対して紫外部のパルスレーザー励起を行い、赤外吸収などの分光学的な方法で反応物や生成物の同定、時間的変化の追跡を試みた。(1)結晶中の単離状態とスペクトルの同定一固体中でH_2Sがどのような状態で存在しているかに関して赤外吸収スペクトルのKrとXe結晶中での濃度変化測定結果から、比較検討した。また、Kr結晶中で、D_2Sについてのスペクトルを測定した。その結果、スペクトルには単量体と多量体の両者が含まれること、また単量体のスペクトルは回転構造を有することを明らかにした。Kr結晶中では、単量体のスペクトルは2610-2640cm^<-1>の範囲に現れ、一方、多量体のスペクトルは2575cm^<-1>及びより低波数側のピークがこれに対応する。(2)紫外光分解一結晶中のH_2Sの紫外光分解を試み、赤外部の吸収スペクトルの強度変化から分解速度を検討した。単量体、多量体のピークとも紫外部のレーザー照射によって減少する。その速度は、ほぼ濃度に1次の依存性を示す。それぞれレーザー波長に対して異なった依存性を示し、特に励起波長の長波長化に伴い、多量体の分解速度が遅くなる傾向が認められた。また、H_2SとD_2Sとでは2倍程度の差異が認められ、今後、これらの測定方法を用いて同位体効果を解明する予定である。

1. 这项研究通过实验追踪稀有气体晶体中氢和氘原子的化学反应和扩散过程，并比较它们的速度，以研究多体相互作用领域中进展的隧道效应。这2.实验通过制作掺杂极低浓度H_2S的独立式稀有气体（kr、Xe）晶体（多晶）来进行。我们对这种晶体应用了紫外脉冲激光激发，并尝试识别反应物和产物，并使用红外吸收等光谱方法跟踪它们随时间的变化。 (1)晶体中的分离状态和光谱的鉴定-基于使用红外吸收光谱测量Kr和Xe晶体中的浓度变化的结果，对固体中H_2S存在的状态进行比较研究。我们还测量了Kr晶体中D_2S的光谱。结果表明，光谱包括单体和多聚体，并且单体的光谱具有旋转结构。在Kr晶体中，单体光谱出现在2610-2640cm ^ -1 范围内，而多聚体光谱在2575cm ^ -1 和更低的波数处具有相应的峰。 (2)紫外光分解我们尝试对单晶中的H_2S进行紫外光分解，并根据红外吸收光谱强度的变化研究分解速度。单体和多聚体峰均因紫外激光照射而降低。该速率表现出对浓度的近似线性依赖性。每种都表现出对激光波长的不同依赖性，特别是，随着激发波长变长，多聚体的分解速率趋于减慢。此外，在H_2S和D_2S之间观察到大约两倍的差异，我们计划在未来使用这些测量方法来阐明同位素效应。