ハロゲン類の気液界面取り込み過程の動力学的研究

卤素气液界面吸收过程的动态研究

基本信息

批准号：
10144206
负责人：
幸田清一郎
金额：
$ 1.73万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
1998
资助国家：
日本
起止时间：
1998 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

1. 本研究は、大気中の循環に関与するエアロゾル等への、ハロゲン類の取り込み過程を明らかにするため、著者らが新規に案出したインピンジングフロー法を用いて、化学種の界面近傍の濃度分布をレーザー分光法を用いて直接的に測定することにより、気相から水相へのハロゲン化学種の取り込み過程を観測し、取り込み係数を求め、さらに、この取り込みに対する種々の環境条件の影響を解明し、結果を液相での反応や拡散との相互関係を含めて解析することを目的とする。2. 本年度は、ヨウ素に対する検討を行い、結果を液相の反応にベースをおいて考察した。純水へのヨウ素の取り込み係数を、インピンジングフロー法を用いて、全圧70Torr、温度20℃の条件下で測定した。キャリアガスのHeはバブリングして水蒸気飽和にし、水蒸気による消光の影響が無視できるようにしてある。ヨウ素分圧は13mTorr程度である。測定された水面から高さ方向のヨウ素の濃度分布をシミュレーション結果と比較することによって取り込み係数を決定した。種々の気液接触時間(70msから290msまで)の測定で、接触時間依存性はほとんど見られなかった。液相での1次反応を仮定したDanckwertsの解析式をもとに、液相の反応としてI_2+H_2O→IOH+I^-+H^+を考慮して実測の取り込み係数が説明できるか否かを検討した。実測値は解析値とほぼ一致しており、ヨウ素の取り込みが液相の反応によって支配されていると解釈した。さらにヨウ素イオンの共存下で取り込み係数が増大すること、これはヨウ素イオンと取り込まれたヨウ素の間の反応のためであるとして、ほぼ説明可能であることを示した。

1.在本研究中，我们使用新设计的撞击流方法来澄清界面附近的化学物质的浓度，以便澄清大气环流中涉及的卤素吸收到气溶胶等的过程，并直接使用激光光谱法测量分布。由此，我们观察了卤素物质从气相到水相的吸收过程，确定了吸收系数，阐明了各种环境条件对该吸收的影响，并将结果与液相中的反应和扩散进行了比较。目的是分析两者之间的相互关系。 2. 今年，我们研究了碘并基于液相反应讨论了结果。在总压70托、温度20℃的条件下，采用冲击流法测定纯水的吸碘系数。载气He中被水蒸气鼓泡至饱和，从而可以忽略由水蒸气引起的淬火的影响。碘分压约为13 mTorr。通过将距水面高度方向的碘浓度分布测量值与模拟结果进行比较来确定吸收系数。当测量各种气液接触时间（从70ms到290ms）时，几乎没有观察到接触时间依赖性。根据 Danckwerts 假设液相一级反应的解析公式，实际测得的吸收系数是否可以通过将 I_2+H_2O→IOH+I^-+H^+ 视为液相反应来解释？考虑是否测量值与分析值非常一致，我们解释碘的吸收主要是液相反应。此外，我们还发现，在碘离子存在的情况下，吸收系数会增加，这可以通过碘离子与掺入的碘之间的反应来解释。