水素社会構築と持続可能な開発目標（SDGs）達成に貢献する触媒的有機反応群の開発

开发有助于建设氢社会和实现可持续发展目标（SDG）的催化有机反应

基本信息

批准号：
22H02075
负责人：
藤田健一
金额：
$ 11.15万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

水素社会構築のための基盤技術開発の立場や、SDGs達成の観点からみて、有機分子の触媒的な脱水素化過程を基軸とする物質変換反応を高度に発展させ、持続的に入手可能な資源を原料に用い、有用有機化合物と水素との同時生産を目指すことは、学術研究に留まらず、社会的な意義も大きい。本研究では、有機合成化学、均一系触媒化学、有機金属化学、不均一系触媒化学、高分子化学、水素科学、理論・計算化学等、専門分野を異にする研究者から構成される５つのチームの知識を結集・融合することにより、環境調和性に優れ、原子効率が高いだけではなく、地球社会の持続的発展に貢献する触媒的有機反応群の開発に取り組んでいる。本年度はまず、共重合に基づく高分子配位子を有するイリジウム錯体触媒の合成を行い、これに成功した。このとき、平均分子量の異なる各種高分子錯体を得た。続いて、ジメチルカーボネートと水を原料とする脱水素化反応による触媒的な水素製造系の開発に取り組み、効率的に水素が得られることを見出した。また、新しい構造の機能性配位子として、α,γ-ビピリドナート型の配位子を設計し、その合成に成功した。さらに、合成した新規配位子をイリジウムに結合させたのち、エックス線構造解析を行って、その構造を明らかにした。このようにして得た新規錯体の触媒性能についても調査を進めている。このほか、計算化学的手法を駆使し、機能性配位子の骨格構造ならびに導入された置換基の種類と位置が、脱水素化反応における触媒反応場に対してどのような影響を及ぼすのかを解明することにも取り組んでいる。

从开发建设氢社会和实现可持续发展目标的基础技术的角度来看，我们正在开发基于有机分子催化脱氢过程的高度先进的材料转化反应，并开发可持续利用的资源，旨在同时生产有用的有机化合物。而以氢气为原料的氢气不仅有益于学术研究，而且具有重大的社会意义。在这项研究中，我们将重点关注由不同专业领域的研究人员组成的五个研究小组，包括有机合成化学、均相催化化学、有机金属化学、多相催化化学、高分子化学、氢科学和理论/计算化学。融合团队的知识，我们致力于开发不仅环境友好、原子效率高的催化有机反应，而且为全球社会的可持续发展做出贡献。今年，我们首次基于共聚合成了具有聚合物配体的铱配合物催化剂，并获得成功。此时，获得具有不同平均分子量的各种聚合物复合物。接下来，他们致力于开发利用以碳酸二甲酯和水为原料的脱氢反应的催化制氢系统，并发现可以有效地获得氢气。此外，我们还设计并成功合成了α,γ-联吡啶酮类配体作为具有新结构的功能配体。此外，将新合成的配体与铱结合后，他们进行了X射线结构分析以澄清其结构。我们还在研究以这种方式获得的新复合物的催化性能。此外，我们正在充分利用计算化学方法，研究功能配体的骨架结构以及引入的取代基的类型和位置如何影响脱氢反应中的催化反应场。

项目成果

期刊论文数量（11）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

錯体触媒を用いた有機資源の脱水素化と水素製造

使用复杂催化剂进行有机资源脱氢和制氢

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
神名航;原渕祐;勝山瞳;髙野秀明;林裕樹;美多剛;前田理;藤田健一
通讯作者：
藤田健一

Hydrogenomics: The Science of Fully Utilizing Hydrogen

氢基因组学：充分利用氢的科学

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Orimo Shin-ichi;Fukutani Katsuyuki;Fujita Ken-ichi (Eds.)
通讯作者：
Fujita Ken-ichi (Eds.)

Effect of Substituents in Functional Bipyridonate Ligands on Ruthenium‐Catalyzed Dehydrogenative Oxidation of Alcohols: An Experimental and Computational Study

功能联吡啶酮酸配体中取代基对钌催化醇脱氢氧化的影响：实验和计算研究

DOI：
10.1002/cctc.202200280
发表时间：
2022
期刊：
ChemCatChem
影响因子：
4.5
作者：
Shimbayashi Takuya;Ito Hajime;Shimizu Mineyuki;Sano Hayato;Sakaki Shigeyoshi;Fujita Ken-ichi
通讯作者：
Fujita Ken-ichi

イリジウム触媒を用いたグリセロールとフェニレンジアミン類からの脱水素的含窒素複素環合成

铱催化剂从甘油和苯二胺脱氢合成含氮杂环

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Masato Ikeuchi;Ryohei Kishi;Ryota Sugimori;Yasutaka Kitagawa;丸山優斗・田中宏樹・杉浦慎哉・前田大光;市川淳士;藤田健一
通讯作者：
藤田健一

Iridium Complexes Bearing a Pyridonate-based Functional Ligand: Highly Active Catalysts for Dehydrogenative and Hydrogenative Reactions of Organic Molecules and Their Application in Hydrogen Storage System

带有吡啶酮酸功能配体的铱配合物：有机分子脱氢和加氢反应的高活性催化剂及其在储氢系统中的应用

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Okumatsu Daichi;Kawanaka Kazuki;Kainuma Shunpei;Kiyokawa Kensuke;Minakata Satoshi;江渡玲央・宮崎大輔・渕辺耕平・市川淳士;Fujita Ken-ichi
通讯作者：
Fujita Ken-ichi