二酸化炭素水素化による低温メタノール合成に有効な高機能触媒系の開発

开发有效用于二氧化碳加氢低温合成甲醇的高功能催化剂体系

基本信息

批准号：
20F20345
负责人：
清水研一
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-11-13 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

地球温暖化と化石資源の枯渇への危惧が増す中、サステナブルな炭素資源となり得るCO2を水素化して様々な化学品へ変換する研究が盛んに行われている。その中でもメタノールは化学工業の基幹品であり、多くの研究がなされてきた。CO2/H2からのメタノール合成は既に工業化されているが、Cu系触媒を用いる現行プロセスでは高温高圧(200-300C, 5-10 MPa)の厳しい反応条件が課題となっている。CO2/H2からのメタノール合成は発熱反応であり、反応速度論的に有利な高温条件下ではメタノール収率が低下する。つまりどんなに優れた触媒を用いても、メタノール収率向上のためには大量の未反応ガスのリサイクルが必要となる。このような平衡制約の観点から反応温度の低温化が望まれており、150C以下の低温域におけるCO2/H2からのメタノール合成に関する研究が近年精力的になされている。本研究では、150CにおけるCO2/H2からのメタノール合成に有効な多元系固体触媒を開発した。Operando分光や速度論解析により、各構成元素の役割を調査し、構造－機能－性能の相関関係を明確化した。また、反応雰囲気や温度の影響を計算結果に導入できる第一原理熱力学法、マイクロキネティクスモデリング等を活用することで実条件に即した理論計算も行い、触媒の高活性要因に関する知見を得た。今後は、これら知見を活かしてさらなる高活性触媒の開発を行う予定としている。

随着人们对全球变暖和化石资源枯竭的担忧加剧，人们正在积极进行对可作为可持续碳资源的二氧化碳进行氢化的研究，并将其转化为各种化学产品。其中，甲醇是化学工业的关键产品，一直是许多研究的课题。虽然CO2/H2合成甲醇已经工业化，但目前使用铜基催化剂的工艺面临着高温高压（200-300℃、5-10 MPa）恶劣反应条件的挑战。 CO2/H2合成甲醇是放热反应，高温条件下甲醇收率降低，这在动力学上是有利的。也就是说，无论使用多么好的催化剂，为了提高甲醇收率，都需要回收大量的未反应气体。从这种平衡约束的观点来看，需要降低反应温度，近年来在150℃以下的低温范围内由CO 2 /H 2 合成甲醇的研究正在积极进行。在这项研究中，我们开发了一种多组分固体催化剂，可有效用于在 150°C 下由 CO2/H2 合成甲醇。利用原位光谱和动力学分析，我们研究了每个组成元素的作用，并阐明了结构、功能和性能之间的关系。此外，我们根据实际情况，利用第一性原理热力学方法和微动力学模型进行理论计算，将反应气氛和温度的影响纳入计算结果，了解催化剂高活性背后的因素。未来，该公司计划利用这些知识来开发更高活性的催化剂。

项目成果

期刊论文数量（8）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Development of multi-elemental reverse water-gas shift catalysts using extrapolative machine learning approach

使用外推机器学习方法开发多元素逆水煤气变换催化剂

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Duotian Chen; Shinya Mine; Gang Wang; Takashi Toyao; Ichigaku Takigawa; Koichi Matsushita; Ken
通讯作者：
Ken

Promoting effect of basic metal additives on DeNOx reactions over Pt-based three-way catalysts

碱性金属添加剂对铂基三元催化剂脱硝反应的促进作用

DOI：
10.1016/j.jcat.2022.10.018
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
7.3
作者：
Jing Yuan;Wang Gang;Mine Shinya;Kawai Jumpei;Toyoshima Ryo;Kondoh Hiroshi;Zhang Xiaorui;Nagaoka Shuhei;Shimizu Ken;Toyao Takashi
通讯作者：
Toyao Takashi

機械学習により見出された逆水性ガスシフト反応に有効な多元素触媒の作用機構研究

通过机器学习发现有效逆水煤气变换反应的多元素催化剂的作用机制研究

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
峯真也; 陳鐸天; 王剛; 鳥屋尾隆; 瀧川一学; 松下康一; 清水研一
通讯作者：
清水研一

Role of Ba in an Al2O3‐Supported Pd‐based Catalyst under Practical Three‐Way Catalysis Conditions

实际三效催化条件下 Ba 在 Al2O3 负载 Pd 基催化剂中的作用

DOI：
10.1002/cctc.202101462
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
4.5
作者：
Jing Yuan;Wang Gang;Mine Shinya;Maeno Zen;Hakim Siddiki S. M. A.;Kobayashi Masayuki;Nagaoka Shuhei;Shimizu Ken‐ichi;Toyao Takashi
通讯作者：
Toyao Takashi

Roles of Ba on Al2O3-Supported Pd-based Catalyst under Practical Three-Way Catalysis Condition

实际三效催化条件下Ba在Al2O3负载Pd基催化剂上的作用

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Yuan Jing・ Gang Wang・ Shinya Mine・ Takashi Toyao・ Zen Maeno・ Shuhei Nagaoka・ Ken
通讯作者：
Yuan Jing・ Gang Wang・ Shinya Mine・ Takashi Toyao・ Zen Maeno・ Shuhei Nagaoka・ Ken