ディーゼル脱硝用金属酸化物触媒の分子設計

柴油脱硝金属氧化物催化剂的分子设计

基本信息

批准号：
13750724
负责人：
清水研一
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Niigata University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2001
资助国家：
日本
起止时间：
2001 至 2002
项目状态：
已结题

项目摘要

炭化水素によるNO選択還元反応が、酸素過剰雰囲気下での新しいNOx除去プロセスを目指した触媒反応として注目されている。これまで主に検討されてきた金属イオン交換ゼオライトは、本反応に高い活性を示すものの、実用化においては耐久性の問題が指摘されている。一方、金属酸化物触媒も本反応に活性を示すことが早くから知られているが、活性の点ではゼオライト系触媒には及ばないとされてきた。本研究では、昨年度に引き続き、高い耐久性を持つ酸化物触媒のディーゼル排ガス模擬条件での脱硝特性を検討するとともに、活性支配因子に関する表面化学的検討を行った。種々の触媒上でのNO選択還元特性における炭化水素の種類を検討し、その結果を金属交換ゼオライト触媒での結果と比較考察した。その結果、どちらの系も炭素鎖長の長い炭化水素を還元剤として用いた方が高い脱硝性能を示すものの、活性向上率はアルミネート系の触媒においてより著しいことが示された。一方、X線吸収スペクトル,UV-VISにより、触媒の局所構造解析を行い、高沸点炭化水素、SO_x存在下でも高い性能を示す触媒の構造的特性を明らかにした。X線吸収スペクトルを中心とした触媒の局所構造の解析を行い、触媒活性成分の担体上への高分散化、配位数の制御がディーゼル脱硝特性に影響することを明らかにした。本結果により触媒の構造最適化への的確な指針を得た。また、反応前後の触媒構造解析により、触媒の耐久性向上の方策を提案した。上記検討から得られる指針をもとに、ディーゼル脱硝に高性能を示す新規触媒システムを提案した。

使用碳氢化合物的NO选择性还原反应作为一种旨在富氧气氛中去除NOx的新工艺的催化反应而受到关注。迄今为止主要研究的金属离子交换沸石在该反应中显示出高活性，但在实际应用中已指出耐久性问题。另一方面，长期以来人们都知道金属氧化物催化剂在此反应中也表现出活性，但它们被认为在活性方面不如沸石催化剂。在这项研究中，继去年之后，我们研究了高耐用氧化物催化剂在模拟柴油废气条件下的脱硝性能，并对影响其活性的因素进行了表面化学研究。研究了不同催化剂上烃类NO的选择性还原特性，并与金属交换沸石催化剂上的结果进行了比较和讨论。结果表明，当使用长碳链烃作为还原剂时，两种体系均表现出较高的脱硝性能，但铝酸盐基催化剂的活性提高率更为显着。另一方面，我们利用X射线吸收光谱和UV-VIS分析了催化剂的局部结构，阐明了催化剂的结构特征，即使在高沸点烃类和SO_x存在下也表现出高性能。我们主要利用X射线吸收光谱对催化剂的局部结构进行了分析，发现载体上高度分散的催化活性组分以及配位数的控制影响了柴油脱硝特性。这些结果为优化催化剂结构提供了准确的指导。此外，通过分析反应前后催化剂的结构，提出了提高催化剂耐久性的措施。根据上述研究获得的指导方针，我们提出了一种在柴油脱硝方面表现出高性能的新型催化剂体系。