Understanding and controls of reaction intermediates in electrochemical carbon dioxide reduction and development of gaseous flow type electrolytic synthesis cell

电化学二氧化碳还原反应中间体的认识和控制及气流式电解合成池的开发

• 批准号: 21H02037
• 负责人: 伊藤 良一
• 金额: $ 11.07万
• 依托单位: University of Tsukuba
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H02037/
• 关键词: カーボンニュートラル; 電気化学的二酸化炭素還元; 気体フロー型セル; ギ酸; 化成品; 走行型電気化学顕微鏡; 気体フロー電解セル; グラフェン; 合金; メタノール; 電気化学的二酸化炭素固定化; 電解合成; 二酸化炭素; 二酸化炭素還元; 気体フロー型電解合成; 触媒; 走行型電気化学セル顕微鏡

2050年のカーボンニュートラル実現に向けて、再生可能エネルギー由来の電力を用いて電気化学的に二酸化炭素を還元し、メタン、メタノール、ギ酸などの有用な化成品やe-fuel（合成燃料）を製造する化学的固定化技術の開発が急務となっている。二酸化炭素の電気化学的還元による化成品電解合成プロセスの中で、化成品の選択合成を邪魔する代表的な副反応の一つである水素分子発生反応があり、ファラデー効率とエネルギー利用効率を著しく下げる副反応として問題視されている。これは、電気化学的に還元された二酸化炭素が触媒表面を占有しているのではなく、多くの水素が触媒表面に存在していることを意味している。本研究の２年目は、水素分子発生に関する副反応メカニズムを検証するために、水素分子発生能力が低いつまり触媒表面に水素吸着しないような触媒（二硫化錫カルコゲナイド）と水素を吸着しやすく水素分子発生が得意な触媒（二硫化モリブデンカルコゲナイド）を比較することで、触媒が持つ水素分子発生能力が電気化学的二酸化炭素還元に与える影響およびその触媒反応メカニズムの理解に重点を置いた。３極式電気化学測定、走行型電気化学セル顕微鏡測定および第一原理計算結果から、二硫化錫カルコゲナイドは、エッジに触媒活性点が集中している二硫化モリブデンカルコゲナイドとは異なり、触媒表面全体を有効に使っていることが分かった。また、二硫化モリブデンカルコゲナイドのように水素分子発生能力が強すぎると水素分子発生が優先的に起こり、電気化学的二酸化炭素還元は選択的に起こらないことを実験的に明確にした。以上から、水素分子発生能力が低い触媒設計が電気化学的二酸化炭素還元における代表的な副反応の一つである水素分子発生を抑える鍵であることを実験的また理論的に実証することができた。

为了在2050年实现碳中立性，迫切需要开发化学固定技术，这些技术使用可再生能源衍生的电力从化学上降低二氧化碳，以生产有用的化学产品，例如甲烷，甲醇和甲醇和甲醇和甲醇，以及e燃料（合成燃料）。在使用二氧化碳的电化学降低化学产物的电解合成过程中，存在氢分子的产生反应，这是干涉化学产物选择性合成的最典型副反应之一，被认为是一个问题，可以显着降低法拉第效率和能量利用率。这意味着，电化学上还原二氧化碳不会占据催化剂表面，而是在催化剂表面存在大量氢。在这项研究的第二年中，为了验证有关氢分子产生的副反应机制，我们将催化剂与低氢分子的产生能力进行了比较，也就是说，在催化剂表面（TIN二硫化物甲状腺素）的表面上，催化剂不会吸附氢在催化剂上，这些催化剂易于促催化剂，这些催化剂均为融合了水力发生（Hyderogen fiffice fiffice）。氢分子的产生（瓜尔元素化钼）及其催化反应机制。三极电化学测量结果，跑步电化学细胞显微镜测量和第一原理计算的结果表明，与具有浓缩催化活性点在endges的浓度催化活性点相比，有效地使用了整个催化剂表面。此外，在实验上澄清的是，如果氢分子的产生能力太强，例如二硫化硫化粉红色葡萄糖剂，氢分子的产生优先出现，并且没有选择性地发生二氧化碳二氧化碳。从上面的角度来看，从实验和理论上证明了具有低氢分子产生能力的催化剂设计是抑制氢分子产生的关键，这是电化学二氧化碳还原的典型副反应之一。

项目成果

Corrosion-resistant non-noble metal electrodes for PEM-type water electrolyzer

• DOI: 10.1016/j.ijhydene.2021.09.116
• 发表时间: 2021-10
• 期刊: International Journal of Hydrogen Energy
• 影响因子: 7.2
• 作者: A. A. Tajuddin-A.;G. Elumalai;Zeyu Xi;Kailong Hu;Samuel Jeong;K. Nagasawa;J. Fujita;Y. Sone;Yoshikazu Ito

二酸化炭素有効利用技術: DACから物質合成、産業利用まで 第2章第1節「スズとグラフェンの界面を活用したギ酸の合成プロセス」

二氧化碳有效利用技术：从DAC到材料合成及工业应用第二章第一节“利用锡与石墨烯界面合成甲酸工艺”

• 发表时间: 2022
• 作者: 伊藤 良一;辻口 拓也;河邉 佑典;大戸 達彦;高橋 康史
• 通讯作者: 高橋 康史

3次元構造を持つグラフェンによる応用研究の拡大

利用具有三维结构的石墨烯扩大应用研究

• 发表时间: 2021
• 作者: Zhang Shiwei;Nishi Naoya;Katakura Seiji;Sakka Tetsuo;曹 子陽，林 遼一郎，相馬 拓人，大友 明;伊藤良一
• 通讯作者: 伊藤良一

2D MoS2 Heterostructures on Epitaxial and Self‐Standing Graphene for Energy Storage: From Growth Mechanism to Application

• DOI: 10.1002/admt.202100963
• 发表时间: 2021-10
• 期刊: Advanced Materials Technologies
• 影响因子: 6.8
• 作者: Negar Zebardastan;J. Bradford;B. Gupta;J. Lipton‐Duffin;J. Macleod;H. Pham;D. Dubal;K. Ostrikov-K.-Ostrik

貴金属を使用しないグラフェンの優れた触媒能力の起源を解明

不使用贵金属阐明石墨烯优异催化能力的起源