ＤＮＡ－金属錯体複合触媒を用いた電気化学的な二酸化炭素還元反応の開発

DNA-金属络合物复合催化剂电化学二氧化碳还原反应的进展

基本信息

批准号：
22KJ1557
负责人：
若林拓
金额：
$ 1.09万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ1557/
关键词：
ハイブリッド触媒系二酸化炭素電気化学的反応金属錯体触媒 DNA

项目摘要

本研究はDNAと金属錯体からなるハイブリッド触媒系を新規に開発するものである。従来の触媒系では金属錯体周辺の配位環境を厳密に制御することは困難であったのに対し、本触媒系はDNAの周期的構造を利用することによって、金属錯体の固定位置、周囲の第二配位圏の環境を厳密に制御することを狙っている。従来系は金属錯体と固体半導体の組み合わせが多いが、この系では金属錯体周辺における分子レベルの制御が困難である。一方、本研究はDNAと金属錯体からなるハイブリッド触媒系の創出を目指している。DNAを用いることで導電性を確保しつつ、金属錯体の第二配位圏の環境を制御することが可能となる。この仮説のもと、本ハイブリッド触媒系はDNAの導電性を利用した電気化学的な触媒反応に供することを想定している。申請者の研究室では電気化学的な二酸化炭素還元反応の開発を行っている。申請者はここで培った知見をもとに、本ハイブリッド触媒系を用いた二酸化炭素等の小分子変換反応開発に取り組んでいる。本年度はイリジウム、ルテニウム、鉄をそれぞれ含む金属錯体を新たに開発し、可視光照射下においてこれらが二酸化炭素還元反応に対して優れた触媒活性を示すことを見出した。類似の配位子を用いているのにも関わらず、中心金属の種類によって生成物選択性や触媒の性能・耐久性が大きく変化することは特筆すべき点である。本研究結果はすべて査読を経て国際論文誌に既に掲載済みである。今後は本金属錯体を用いてハイブリッド触媒系を創出し、狙いの電気化学的な二酸化炭素還元反応に応用することを想定している。

本研究旨在开发一种由DNA和金属配合物组成的新型混合催化剂体系。在传统的催化剂体系中，很难严格控制金属配合物周围的配位环境，但该催化剂体系利用DNA的周期性结构来控制金属配合物和周围环境的固定位置，目的是严格控制金属配合物周围的配位环境。第二协调圈环境。传统的系统通常涉及金属配合物和固体半导体的组合，但在该系统中很难控制金属配合物周围的分子水平。另一方面，这项研究旨在创建一种由 DNA 和金属配合物组成的混合催化剂系统。通过使用DNA，可以在确保导电性的同时控制金属配合物的第二配位层的环境。基于这一假设，假设该混合催化剂系统将用于利用 DNA 电导率的电化学催化反应。申请人的实验室正在开发电化学二氧化碳还原反应。基于此处获得的知识，申请人正在致力于使用这种混合催化剂系统开发小分子转化反应，例如二氧化碳。今年，我们开发了含有铱、钌和铁的新型金属配合物，发现它们在可见光照射下对二氧化碳还原反应表现出优异的催化活性。值得注意的是，即使使用类似的配体，产物选择性、催化剂性能和耐久性也会根据中心金属的类型而有很大差异。这项研究的所有结果均已经过同行评审并发表在国际期刊上。未来，我们计划使用这种金属配合物创建混合催化剂系统，并将其应用于目标电化学二氧化碳还原反应。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Synthesis of Chromium Complexes Bearing Ferrocene-Substituted PNNP-Type Ligands, and Development of Photocatalytic CO2 Reduction Systems

带有二茂铁取代的 PNNP 型配体的铬配合物的合成以及光催化 CO2 还原系统的开发

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Taku Wakabayashi;Jieun Jung;Susumu Saito
通讯作者：
Susumu Saito

Activation of a PNNP-ligated Fe complex with a base to facilitate photocatalytic CO2 reduction

用碱激活 PNNP 连接的 Fe 络合物以促进光催化 CO2 还原

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Taku Wakabayashi;Kenji Kamada;Jieun Jung;Susumu Saito
通讯作者：
Susumu Saito

Importance of steric bulkiness of iridium photocatalysts with PNNP tetradentate ligands for CO2 reduction

具有 PNNP 四齿配体的铱光催化剂的空间体积对于 CO2 还原的重要性

DOI：
10.1039/d2cc01701f
发表时间：
2022
期刊：
Chemical Communications
影响因子：
4.9
作者：
Kamada Kenji;Jung Jieun;Kametani Yohei;Wakabayashi Taku;Shiota Yoshihito;Yoshizawa Kazunari;Bae Seong Hee;Muraki Manami;Naruto Masayuki;Sekizawa Keita;Sato Shunsuke;Morikawa Takeshi;Saito Susumu
通讯作者：
Saito Susumu

The Noyori Laboratory | TOP

野依实验室 |