Understanding the atmospheric transport and fate of fluorinated Persistent Organic Pollutants with global models

利用全球模型了解氟化持久性有机污染物的大气迁移和归宿

• 批准号: 2898143
• 金额: --
• 依托单位: Lancaster University
• 依托单位国家: 英国
• 项目类别: Studentship
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 英国
• 起止时间: 2023 至 无数据
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://gtr.ukri.org/projects?ref=studentship-2898143
• 关键词: Understanding; atmospheric; transport; fate; fluorinated

Perfluorocarboxylic acids (PFCAs) are persistent pollutants found widely in the global environment where they have a range of adverse effects. Ecological risks from long-chain PFCAs (>7 carbon atoms), along with routes for human exposure, are well documented, leading to calls for more stringent regulation on their production. Short-chain PFCAs have received less attention but are of increasing environmental concern. Like long-chain species, short-chain PFCAs are detected in various remote regions (e.g. the Arctic) vast distances from industrial areas, indicating that they are mobile contaminants. Ultra-short chain PFCAs include trifluoroacetic acid (TFA), perfluoropropionic acid (PFPrA), and perfluorobutanoic acid (PFBA), with deposition from the atmosphere to the surface a major ecosystem source of these contaminants (e.g. Björnsdotter et al., 2020). In the atmosphere, secondary production of short-chain PFCAs may occur due to the oxidation of primary-emitted precursors, including fluorotelomer alcohols (e.g. Ellis et al., 2004) and gases that were introduced to replace ozone-depleting substances now banned by the Montreal Protocol (certain HCFCs, HFCs). Observational evidence shows deposition of short-chain PFCAs to the surface increased markedly in recent decades (Pickard et al., 2020; Garnett et al., 2022), but there are large uncertainties in their global budget. For example, a long purported significant natural source of TFA is now questioned (Joudan et al., 2021), while estimates of the amount of TFA deposited from the atmosphere are uncertain due to uncertainty in (1) the magnitude, distribution and trends of precursor emissions, (2) the mechanisms of precursor oxidation (and thus PFCA yields), and (3) the representation of atmospheric transport and other processes (e.g. wet/dry deposition) in global models. Moreover, the growing use of ultra-low GWP refrigerants (including hydrofluoroolefins, HFOs) as a source of TFA and other PFCAs requires urgent evaluation, bringing further policy relevance to this topic. To understand environmental risks posed by short-chain PFCAs there is a need to constrain their atmospheric budget and that of their precursors. To that end, key objectives of this project are to (1) develop the UCI 3-D chemical transport model to include major short-chain PFCAs and their precursors; (2) quantify global/regional deposition of short-chain PFCAs, including in remote polar regions; (3) explore variability in short-chain PFCA source-receptor pathways to uncertainties in model atmospheric transport and chemical/physical processes (e.g. tropospheric oxidants, treatment of dry/wet deposition); and (4) examine trends in short-chain PFCA deposition over recent decades and possible future trends based on precursor emission projections (e.g. explore the impact of the growing use of low-GWP HFO refrigerants).

全氟羧酸（PFCA）是在具有一系列不良反应的全球环境中广泛发现的持续污染物。长链PFCA（> 7个碳原子）以及人类暴露的途径的生态风险得到了充分的证明，导致呼吁对其生产进行更严格的调节。短链PFCA受到了较少的关注，但对环境的关注增加了。像长链物种一样，在各个偏远地区（例如北极）距工业区域较远的距离中检测到短链PFCA，这表明它们是移动污染物。超短链PFCA包括三氟乙酸（TFA），全氟丙酸（PFPRA）和全氟丁烷酸（PFBA），并从大气中沉积到地表的主要生态系统是这些污染物的主要生态学来源（例如，BjörnSdotter等。在大气中，由于主要发射的前体的氧化（包括荧光素体醇）（例如Ellis等，2004）以及被引入以取代蒙特利尔协议（某些HCFC，HCCS，HFCS），因此可能发生短链PFCA的第二产生。观察性证据表明，短链PFCA的沉积在最近几十年中明显增加（Pickard等，2020； Garnett等，2022），但其全球预算中存在很大的不确定性。例如，现在对长期以来的重要自然来源进行了质疑（Joudan等，2021），而对大气中沉积的TFA量的估计是由于（1）（1）前体排放的大小，分布和趋势的不确定性而造成的，而前体氧化的机制（以及其他大气的机制）和其他（以及SOASSERS）的机制（以及PFCA的机制），以及（3）和（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），（3）和（3）的氧化剂机制，以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），以及（3），（3）和（3）和（3）的氧化剂机制，以及（3）和（3）。 （例如，全球模型中的湿矿矿床）。此外，超低GWP制冷剂（包括Hydrofluorolefins，HFO）的使用日益增长的使用作为TFA和其他PFCA的来源，需要紧急评估，从而使该主题具有进一步的政策相关性。要了解短链PFCA带来的环境风险，有必要限制其大气预算和前体的预算。为此，该项目的关键目标是（1）开发UCI 3-D化学传输模型，包括主要的短链PFCA及其前体； （2）量化短链PFCA的全球/区域沉积，包括在远程极地区域； （3）探索在模型大气传输和化学/物理过程（例如，对流层氧化物，处理干/湿沉积的处理）中，短链PFCA源源受体途径的变异性； （4）近几十年来短链PFCA沉积的检查趋势，以及基于前体排放预测的未来趋势（例如，探讨使用低GWP HFO制冷剂的日益增长的影响）。