時分割ＤＸＡＦＳ－ＰＥＥＭの開発と固体表面上の光励起－電子移動過程の直接観測

开发时间分辨DXAFS-PEEM并直接观察固体表面上的光激发-电子转移过程

• 批准号: 13J04364
• 负责人: 上村 洋平
• 金额: $ 0.7万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2013
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2013 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13J04364/
• 关键词: XAFS; 時間分解; 光触媒; 電子移動

平成25年度は、酸化タングステンの光励起状態について、茨城県つくば市のフォトンファクトリー、及び兵庫県佐用郡佐用町のX線自由電子レーザーSACLAを用いて、時分割XAFS測定を行った。フォトンファクトリーの実験では、WO3の懸濁液に400nmのレーザーを照射し、その時のWL3吸収端のXAFSスペクトルの変化を観測した。SALCAの実験では、放射光での100psの時間分解能に対して、フェムト秒の時間領域で起こる変化の観測を試みた。フォトンファクトリーの実験では、WL3吸収端が光照射前後で顕著な変化が観測された。これは、光吸収によりWO3で励起電子が生じたことに由来するものと考えられた。一方SACLAの実験では、芳しい結果が得られなかったが、フェムト秒のX線を使った実験でのノウハウが得られた。SACLAの実験については、実験を継続してゆく必要がある。このように、平成25年度は不均一系における光励起状態観測実験に従事した。本年度フォトンファクトリーの実験で得られた結果から、光触媒などの固体触媒上での電子移動について、XAFSを用いることで固体触媒の光励起状態の局所構造変化・電子状態の変化が明らかになった。本研究課題の目標であった、固体触媒表面上での電子移動過程の解明に向けて、XAFSを用いることの有効性が確認された。X線をプローブとするPEEMであれば、電子移動の時空間情報が得られることが期待される。

2013年度，利用茨城县筑波市的光子工厂和兵库县佐用郡佐用町的X射线自由电子激光SACLA，对氧化钨的光激发状态进行了时间分辨XAFS测量。在光子工厂实验中，我们用 400nm 激光照射 WO3 悬浮液，观察 WL3 吸收边 XAFS 光谱的变化。在 SALCA 实验中，我们尝试使用同步加速器辐射观察飞秒时域中发生的变化，时间分辨率为 100 ps。在Photon Factory实验中，观察到光照射前后WL3吸收边发生显着变化。这被认为是由于 WO3 中由于光吸收而产生激发电子。另一方面，虽然SACLA实验没有取得令人满意的结果，但它确实为使用飞秒X射线的实验提供了技术诀窍。关于SACLA实验，还需要继续实验。因此，2013年，我从事了观察异质系统中光激发态的实验。根据今年光子工厂的实验结果，关于光催化剂等固体催化剂上的电子转移，利用XAFS揭示了固体催化剂的局部结构变化和光激发态电子态的变化。证实了使用 XAFS 阐明固体催化剂表面电子转移过程的有效性，这是本研究项目的目标。 PEEM 使用 X 射线作为探针，有望提供电子运动的时空信息。

项目成果

XAFS測定の最前線-軽薄短小の30年と次世代光源への期待

XAFS测量最前沿——轻、薄、短、小30年以及对下一代光源的期待

• 发表时间: 2014
• 作者: 朝倉清高; 上村洋平
• 通讯作者: 上村洋平

In Situ Picosecond XAFS Study of an Excited State of Tungsten Oxide

氧化钨激发态的原位皮秒 XAFS 研究

• DOI: 10.1246/cl.140144
• 发表时间: 2014
• 影响因子: 1.6
• 作者: Y. Uemura; H. Uehara; Y. Niwa; S. Nozawa; T. Sato; S. Adachi; B. Ohtani; S. Takakusagi; K. Asakura
• 通讯作者: K. Asakura