Dissociation/ionization process of organic molecules by cluster ion collisions and application to molecular structure analysis

簇离子碰撞有机分子的解离/电离过程及其在分子结构分析中的应用

• 批准号: 22K04931
• 负责人: 盛谷 浩右
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: University of Hyogo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K04931/
• 关键词: TOF-SIMS; 多変量解析; 質量分析; クラスターイオン

これまでの研究により、Arクラスタ（Arn+）を一次イオンとするTOF-SIMSにおいて、スペクトル中の二次イオンピーク強度がクラスタイオンの構成原子あたりのエネルギー（E/n）に依存することが示されてきた。また、このE/n依存性は二次イオンの分子構造によって異なることも示されてきた。本年度は、一定の加速エネルギー（E）の下でクラスターサイズ（n）を精密に変化させながらSIMSスペクトルを自動測定するシステムを構築してきた。この研究では、E/nに依存する1,4-ニトロベンジルピリジニウムクロリド（NBP）のSIMSスペクトルを測定し、そのデータ解析の方法について検討した。NBPをSi上に凍結乾燥して作製した薄膜試料に、サイズを制御したArクラスターイオンを一次イオンとしてSIMS測定を行った。各マスピークのE/n依存曲線をプロットし、それぞれのE/n依存傾向の相関関係を定量的に評価するために、各ピークどうしの相関係数を計算し、ヒートマップとして表示した。その結果、分子イオンは、全ての解離イオンに対して負の相関性を持つことがわかった。これは、SIMSスペクトルパターンのE/n依存性データを用いて、マススペクトル中の分子イオンピークをスクリーニングできることを示している。また、主成分分析やk平均法などの手法を用いて同じデータを解析し結果を比較したところ、類似の構造をもつイオン同士の相関係数が高くなる傾向があることが示された。この結果から、それぞれのピークのE/n依存傾向は、分子構造によって異なることが示された。これらの結果はピーク強度のE/n依存性は、マスピークのクラスタリングや同定のための重要な指標となり得ることを示している。本年度はこれらの結果を1件の国内学会と2件の国際会議にて発表した。

先前的研究表明，在使用Ar簇（Arn+）作为一次离子的TOF-SIMS中，光谱中的二次离子峰值强度取决于簇离子的每个组成原子的能量（E/n）。还表明，这种 E/n 依赖性根据二次离子的分子结构而不同。今年，我们建立了一个系统，可以自动测量 SIMS 光谱，同时在恒定加速能量 (E) 下精确改变簇大小 (n)。在本研究中，我们测量了1,4-硝基苯甲基氯化吡啶(NBP)的E/n依赖性SIMS谱并研究了数据分析方法。 SIMS 测量是在使用尺寸受控的 Ar 簇离子作为初级离子对 Si 上冷冻干燥 NBP 制备的薄膜样品上进行的。绘制每个质量峰的E/n依赖曲线，并且为了定量评估每个E/n依赖趋势的相关性，计算每个峰之间的相关系数并显示为热图。结果发现，分子离子与所有解离离子呈负相关。这表明SIMS谱图的E/n依赖性数据可用于筛选质谱中的分子离子峰。此外，当使用主成分分析和k-means方法等技术对相同的数据进行分析并比较结果时，发现结构相似的离子之间的相关系数往往较高。该结果表明，各峰的E/n依赖性趋势根据分子结构而不同。这些结果表明峰强度的 E/n 依赖性可以成为质量峰聚类和识别的重要指标。今年，我们在一次国内学术会议和两次国际会议上介绍了这些成果。

项目成果

Multivariate analysis of SIMS data depending on the energy per atom of Ar cluster projectile

根据 Ar 簇射弹每个原子的能量对 SIMS 数据进行多变量分析

• 发表时间: 2022
• 作者: K. Mizuhata; K. Moritani; T. Masumoto; T. Nakamura;N. Inui
• 通讯作者: N. Inui

Information on organic materials obtained from the energy-per-atom dependent mass spectrum of Ar cluster SIMS

从 Ar 簇 SIMS 的每原子能量相关质谱中获得的有机材料信息

• 发表时间: 2022
• 作者: Kousuke Moritani; Ken Mizuhata; Tetsuro Masumoto; Tomomichi Nakamura; Norio Inui
• 通讯作者: Norio Inui

ニトロべンジルピリジニウムの エネルギー依存SIMSスペクトル データの解析

硝基苄基吡啶鎓的能量依赖性 SIMS 光谱数据分析

• 发表时间: 2022
• 作者: 盛谷 浩右;水畑 健; 乾 徳夫
• 通讯作者: 乾 徳夫

Chemical information on organic materials obtained from the energy-per-atom dependent mass spectrum of Ar-gas cluster SIMS

从 Ar 气体簇 SIMS 的每原子能量相关质谱获得有机材料的化学信息

• 发表时间: 2022
• 作者: Kousuke Moritani; Ken Mizuhata; Tetsuro Masumoto; Tomomichi Nakamura;Norio Inui (University of Hyogo)
• 通讯作者: Norio Inui (University of Hyogo)