Molecular simulation approach toward carbon neutrality

实现碳中和的分子模拟方法

基本信息

批准号：
22K03564
负责人：
森下徹也
金额：
$ 2.66万
依托单位：
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2027-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

CCUSの柱の一つである"storage"（もしくは"sequestration"）では、高温高圧下の超臨界状態のCO2流体を地下に貯留する。しかしながら地下には地下水が含まれることも多く、地下水とCO2流体の界面が地下環境でどのような特性を持つかは、CO2地下貯留の効率化において重要な知見となる。令和4年度はこのような状況を背景に、幅広い温度圧力領域でのCO2流体と水との界面張力を、分子動力学シミュレーションにより評価した。8, 10, 12MPaの圧力下では、328K-373Kの温度領域において界面張力は温度増加に対して増加する一方、373K以上の温度では温度増加に対して界面張力は減少する傾向が見られた。このような温度変化に対する極大値の出現は、これまでの実験結果と調和的である。一方、14MPa-50MPaでは温度増加に対して、界面張力は単調に減少する傾向が見られた。特に、478K-550Kの高温領域では、界面張力は対象とした全ての圧力下で減少する傾向が明らかになった。このような高温下での界面張力の実験測定はほとんどなされておらず、本計算結果は高温地層水へのCO2貯留に関して重要なデータとなる。界面張力の温度変化に対する極大値の出現を理解するために、Gibbs-Duhem(GD)式に基づいて界面モルエントロピーに注目した考察を行った。その結果、極大の出現は、CO2流体の密度やエントロピーが、臨界点近傍条件下で大きく変動することに起因することがわかった。

CCUS的支柱之一是“储存”（或“封存”），即在地下高温高压下以超临界状态储存二氧化碳流体。然而地下往往含有地下水，地下环境中地下水与CO2流体界面特征是提高地下CO2封存效率的重要知识。在此背景下，2020 财年，我们利用分子动力学模拟评估了宽温度和压力范围内 CO2 流体与水之间的界面张力。在8、10和12 MPa压力下，在328 K-373 K温度范围内，界面张力随温度升高而增大，而在373 K以上，界面张力则随温度升高而减小。相对于温度变化的局部最大值的出现与之前的实验结果一致。另一方面，在14MPa-50MPa下，界面张力随着温度的升高呈现单调下降的趋势。特别是，在478K-550K的高温区域，在所有目标压力下界面张力均趋于降低。如此高温下界面张力的实验测量很少，目前的计算结果为高温地层水中二氧化碳储存提供了重要数据。为了了解界面张力最大值相对于温度变化的出现，我们重点关注基于吉布斯-杜昂 (GD) 方程的界面摩尔熵。结果发现，最大值的出现是由于在临界点附近条件下CO2流体的密度和熵的大幅波动所致。