Enhancement of methane reforming hydrogen production reaction using plasmon-induced charge separation by thermal radiation standing wave resonance

利用热辐射驻波共振等离激元诱导电荷分离增强甲烷重整制氢反应

基本信息

批准号：
21K18864
负责人：
湯上浩雄
金额：
$ 3.99万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-07-09 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究はメタンを水素源として利用したＣ１化学による化成品生産基盤確立によるCO2原料利用化学プロセスの早急な構築を目指し、現状８００℃～１０００℃の高温反応プロセスが必要なメタンからの水素生成において、プロセス低温化を実現し得る反応促進技術に関するものである。これまでにメタン分子の振動準位に相当する波長において、波長と同程度の微小共振器構造を有するエミッタを用い波長選択的に熱ふく射を照射することで熱力学的平衡を超える改質反応促進効果を報告してきた。本研究ではこの反応促進メカニズムの詳細を解明し、反応プロセス低温化の促進および技術の確立を目指す。これまでの我々の研究で確認されているメタン改質水素生成反応における化学反応促進メカニズムにおいては、メタン分子の量子共鳴励起効果に加えて、微小共振器構造におけるプラズモン誘起電荷分離が寄与している可能性があると考えている。このプラズモン誘起電荷移動に基づくと考えられるメタン改質反応促進効果を実験的に明らかにするとともに、反応促進のためのエミッタ微細構造の概念設計を行い、これまで以上の反応促進効果を達成する。具体的な研究の実施方法としては、プラズモン誘起電荷分離に関するパラメータを制御可能なエミッタの設計および作製を行い、既存のメタン改質実験装置を用いて、それらパラメータと水素転化率の相関を評価する。本年度は微小共振器構造を加熱し、それに対して外部からの赤外光を照射した場合の反応促進効果を検証した。その結果、メタンの共振波長に該当する共振モードを有する微小共振器構造を持つ場合において赤外光照射した場合に反応促進効果が見られた。これは外部から入射した赤外光が共振器の共振モードを励起し、それによって生じる局在電場が反応促進に寄与している可能性を示した結果と考えられる。

本研究旨在通过建立以甲烷为氢源的C1化学生产化工产品的基地，快速建立以CO2为原料的化学工艺，涉及可实现较低工艺温度的反应加速技术。到目前为止，我们已经报道了通过使用具有与该波长相当的微腔结构的发射器选择性地照射与甲烷分子的振动能级相对应的波长的热辐射，促进了重整反应超越热力学平衡。本研究旨在阐明该反应促进机制的细节，促进反应过程温度的降低，并建立技术。除了甲烷分子的量子共振激发效应之外，微谐振器结构中的等离激元诱导的电荷分离有助于甲烷重整制氢反应中的化学反应促进机制，我认为这是可能的。我们将通过实验阐明加速甲烷重整反应的效果，这被认为是基于等离激元诱导的电荷转移，并且将从概念上设计用于促进反应的发射极微观结构，以实现比以往更大的反应加速效果。具体的研究方法包括设计和制造可以控制与等离激元引起的电荷分离相关的参数的发射器，并利用现有的甲烷重整实验设备评估这些参数与氢转化之间的相关性。今年，我们验证了加热微谐振器结构并用外部红外光照射的反应促进效果。结果，在具有与甲烷的共振波长相对应的共振模式的微共振器结构的情况下，当用红外光照射时观察到反应促进效果。这被认为是由于从外部入射的红外光可能激发谐振器的谐振模式，并且由此产生的局部电场有助于反应促进。