Chemical and isotopic composition of dicarboxylic acids in marine aerosols: A link to climate and biogeochemical cycles

海洋气溶胶中二羧酸的化学和同位素组成：与气候和生物地球化学循环的联系

• 批准号: 18F18027
• 负责人: 河村 公隆
• 金额: $ 1.47万
• 依托单位: Chubu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2018
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2018-10-12 至 2021-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-18F18027/
• 关键词: エアロゾル; イソプレン; ジカルボン酸; シュウ酸; マロン酸; 光化学反応; 室内実験; 大気観測; 海洋エアロゾル; バイオマス燃焼; 低分子ジカルボン酸; 東南アジア; 安定炭素同位体比; シュウ酸の同位体比; インド; 化石燃料燃焼

本研究の目的は、海洋大気中で高い濃度で報告されているシュウ酸など低分子ジカルボン酸の分子組成とその安定炭素同位体比の測定から、大気と海洋の相互 作用をより深く理解することにある。そのために、西部北太平洋とインド洋で採取した海洋エアロゾル試料中の水溶性有機物の分子組成および分子レベル同位体比の解析に基づき、地球温暖化が進行している現在の気候と生物地球化学の結合を試みることにより、新しい地球大気化学の展開を図る。特に、重金属である鉄が大気エアロゾル中で触媒として酸化剤(OHラジカルなど)の生成に関与し、有機物の酸化・分解を駆動している可能性が高いが、その実体を観測と室内実験から明らかにすることである。本年度は、低分子ジカルボン酸の主成分であるシュウ酸の重要な起源物質として考えられてきたイソプレンのオゾン酸化室内実験のデータ解析を行い、2つの論文にまとめた。第1の論文は、イソプレンの初期酸化生成物であるメチルテトロールなどの二次有機エアロゾルの組成について詳細な報告を行い、反応時間と共にその組成・濃度がどう変化するのかを明らかにした。また、その生成メカニズムについて考察を行い、シュウ酸の前駆体としての重要性を議論した。この論文は、アメリカ化学会の学会誌であるACS Earth and Space Chemistryに投稿し、現在、審査中である。第2の論文は、シュウ酸等低分子ジカルボン酸の生成の結果を酸化プロセスの提案を行いながら議論した。イソプレンからのシュウ酸、マロン酸、コハク酸の生成に関する報告が本研究が初めてなされたものである。この論文は、Science of the Total Environment, 769, 144472, 2021, https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2020.144472 に発表された。

这项研究的目的是通过测量草酸等低分子量二元酸的分子组成和稳定碳同位素比来更深入地了解大气与海洋之间的相互作用，据报道草酸的浓度很高是在海洋气氛中。为此，我们分析了从北太平洋西部和印度洋收集的海洋气溶胶样本中水溶性有机物的分子组成和分子水平同位素比率，通过尝试这种组合，我们的目标是开发新的全球大气化学。特别是铁这种重金属，很可能作为大气气溶胶中的催化剂参与氧化剂（如OH自由基）的产生，并驱动有机物的氧化和分解。今年，我们分析了异戊二烯的实验室臭氧氧化实验数据，异戊二烯被认为是低分子量二羧酸的主要成分草酸的重要来源，并在两篇论文中总结了结果。第一篇论文详细报告了二次有机气溶胶（例如异戊二烯的初始氧化产物甲基四醇）的成分，并阐明了成分和浓度如何随反应时间变化。我们还考虑了它的形成机制并讨论了它作为草酸前体的重要性。论文已投稿至美国化学会旗下期刊ACS Earth and Space Chemistry，目前正在审稿中。第二篇论文讨论了草酸等低分子量二羧酸的生产结果，同时提出了氧化工艺。该研究首次报道了从异戊二烯生产草酸、丙二酸和琥珀酸。该论文发表于《Science of the Total Environment》，769, 144472, 2021，https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2020.144472。

项目成果

Fluorescence characteristics of water-soluble organic carbon in atmospheric aerosol

大气气溶胶中水溶性有机碳的荧光特性

• DOI: 10.1016/j.envpol.2020.115906
• 发表时间: 2021
• 影响因子: 8.9
• 作者: Wu Guangming;Fu Pingqing;Ram Kirpa;Song Jianzhong;Chen Qingcai;Kawamura Kimitaka;Wan Xin;Kang Shichang;Wang Xiaoping;Laskin Ale;er;Cong Zhiyuan
• 通讯作者: Cong Zhiyuan

Hydroxy fatty acids in remote marine aerosols over the Pacific Ocean: Impact of biological activity and wind speed

太平洋上偏远海洋气溶胶中的羟基脂肪酸：生物活性和风速的影响

• DOI: 10.1021/acsearthspacechem.8b00161
• 发表时间: 2019
• 影响因子: 3.4
• 作者: Poonam Bikkina; Kimitaka Kawamura; Srinivas Bikkina; Kiichiro Tanaka;Keisuke Suzuki
• 通讯作者: Keisuke Suzuki

Sources and Radiative Forcing of Brown Carbon in the High Arctic Atmosphere

北极高大气层中棕碳的来源和辐射强迫

• DOI: 10.1029/2019gl085318
• 发表时间: 2019
• 作者: Siyao Yue; Srinivas Bikkina; Meng Gao; Leonard A. Barrie; Kimitaka Kawamura;Pingqing Fu
• 通讯作者: Pingqing Fu

Alpine snowpit profiles of polar organic compounds from Mt. Tateyama central Japan: Atmospheric transport of organic pollutants with Asian dust

日本中部立山极性有机化合物的高山雪坑剖面：亚洲沙尘对有机污染物的大气传输

• DOI: 10.1016/j.atmosenv.2020.117923
• 发表时间: 2021
• 影响因子: 5
• 作者: Pokhrel Ambarish;Kawamura Kimitaka;Tachibana Eri;Kunwar Bhagawati;Aoki Kazuma
• 通讯作者: Aoki Kazuma

Influence of forest fires on the formation processes of low molecular weight dicarboxylic acids, ω-oxocarboxylic acids, pyruvic acid and α-dicarbonyls in springtime fine (PM2.5) aerosols over Southeast Asia

森林火灾对东南亚春季细颗粒物（PM2.5）气溶胶中低分子量二羧酸、ω-氧代羧酸、丙酮酸和α-二羰基化合物形成过程的影响

• DOI: 10.1016/j.atmosenv.2020.118065
• 发表时间: 2021
• 影响因子: 5
• 作者: Boreddy Suresh K.R.;Parvin Fahmida;Kawamura Kimitaka;Zhu Chunmao;Lee Chung
• 通讯作者: Lee Chung