Synthesis of superatomic metal clusters by microdroplet chemistry and its application to photoelectron imaging
微滴化学合成超原子金属团簇及其在光电子成像中的应用
基本信息
- 批准号:22K19009
- 负责人:
- 金额:$ 4.16万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
- 财政年份:2022
- 资助国家:日本
- 起止时间:2022-06-30 至 2024-03-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
微小液滴中において,バルクでは起こりにくい反応が進行するとの報告が近年相次いでいる。Microdroplet chemistryと呼ばれるこの新奇反応場では,還元剤や電荷注入をすることなく,水溶媒だけでも溶質の還元反応が効率良く進む実例がある。本研究では,この点に着目し,金,銀,銅などの金属イオンを含む水溶液の微小液滴を発生させ,同イオンの還元反応を効率良く起こすことで,極めて簡便かつ安価な超原子金属クラスターの気相合成に挑戦する。成功した暁には,研究代表者がごく最近発案した超高効率光電子イメージング法(Horio et al., Rev. Sci. Instrum. 93, 083302 (2022))により,超原子金属クラスターの電子構造の可視化計測を行う。以上が本研究の目的である。本研究課題を開始した直後,同イメージング法の性能評価のため,既存の金属クラスター連続発生装置により合成した銀超原子負イオンAg18-およびAg19-からの光電子画像を撮像したところ,原子s軌道からの光電子放出を彷彿とさせる極めて特徴的な角度分布が見出された。さらにAg18-と等価電子系のAg15Sc-でも同様な結果が得られた。量子化学計算により光電子放出角度分布のシミュレーションを行ったところ,これら特徴的な角度分布が最外殻となる超原子2S軌道からの光電子放出であることを突き止めた。得られた結果を早急に論文として取り纏め,2023年2月26日にアメリカ化学会のJ. Phys. Chem. Lett.に投稿し,同年4月17日に受理された。本成果は,von Issendorffらにより行われたナトリウムクラスター(Science 323, 1323 (2009))に続き,超原子軌道からの光電子放出角度分布を捉えた実例であり,異元素添加系では世界初の成果である。
近年来,有许多报道表明,难以在本体中发生的反应在微滴中进行。在这个被称为微滴化学的新颖反应领域中,有一些溶质还原反应仅以水作为溶剂即可有效进行的例子,无需还原剂或电荷注入。在本研究中,我们着眼于这一点,通过产生含有金、银、铜等金属离子的水溶液的微小液滴,并有效地引起离子的还原反应,我们开发了一种极其简单且廉价的方法使用超原子金属应对团簇气相合成的挑战。如果成功,将有可能使用首席研究员最近设计的超高效率光电子成像方法来可视化超原子金属团簇的电子结构(Horio et al., Rev. Sci. Instrum. 93, 083302 (2022))。进行测量。以上就是本研究的目的。在开始这个研究项目后,为了评估成像方法的性能,我们立即捕获了使用现有金属簇连续生成装置合成的银超原子负离子 Ag18- 和 Ag19- 的光电子图像,该图像非常具有光电子的特征角分布。发现排放。此外,Ag18-和等效电子系统Ag15Sc-也获得了类似的结果。通过量子化学计算模拟光电子发射角分布,我们发现这些特征角分布是从超原子2S轨道(最外层)发射的光电子。结果很快被整理成一篇论文,于2023年2月26日提交给美国化学会J. Phys,并于同年4月17日被接受。该结果是继 von Issendorff 等人进行钠簇研究(Science 323, 1323 (2009))之后从超原子轨道捕获光电子发射角分布的一个例子,也是世界上第一个掺杂系统的结果。它是一个不同的元素。
项目成果
期刊论文数量(0)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
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- DOI:
- 发表时间:2022
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:K. Ohishi;J. Sugiyama;P. Konstantinos;Y. Sassa;H. Ohta;O. K. Forslund;E. Nocerino;N. Matsubara;M. Mansson;B. Hitti;D. Arseneau;G. D. Morris;Y. Kato;H. Aruga Katori;and J. H. Brewer;西里 将,南川 賢人,橋本 治暉,松本 一陽,荒川 雅,堀尾 琢哉,寺嵜 亨
- 通讯作者:西里 将,南川 賢人,橋本 治暉,松本 一陽,荒川 雅,堀尾 琢哉,寺嵜 亨
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