金属クラスター超原子の量子論構築に向けた電子過程・光学過程の探究

探索建立金属簇超原子量子理论的电子和光学过程

基本信息

批准号：
22H00317
负责人：
寺嵜亨
金额：
$ 27.71万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

遷移金属原子（Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni）を添加した銀クラスターを研究対象とし、負イオン種に光電子画像分光法を、正・負イオン種に光吸収分光法をそれぞれ適用して、量子状態の特性解明を進めた。光電子画像分光では、波長406 nmの連続発振（cw）レーザーダイオードを励起光源として実験を行い、予備実験としてこれまでに行ったSc, Ti, V添加系負イオン種の光電子イメージング測定をまず完了した。続いて、Cr, Mn, Fe, Co, Ni添加系へ実験を展開し、すべての添加種について20量体程度までの測定を一通り完了した。特に価電子数19個のクラスターから脱離する最外殻2S軌道の電子が、遷移選択則に従って、レーザーの偏光方向に強い異方性を持って放出されることを捉え、2S軌道の存在を裏付けた。特にSc添加種と無添加の銀クラスターについて成果をまとめ、物理化学分野で最も権威ある国際速報誌に投稿した。また、当初の計画を早めて、高繰返し超短パルスレーザー光源を励起源とする波長可変レーザーの導入も終えた。光吸収分光では、ScおよびNi添加正イオン種の可視－紫外吸収スペクトルの測定を行い、特にSc添加種について、電気陰性度の小さなSc原子が内包される結果、2S軌道が不安定化して、1P－2S間のエネルギーギャップが増大する様子を捉えた。また、無添加の銀クラスター負イオンの測定を3～19量体に対して行った結果、電子脱離エネルギーを超えるエネルギー領域に束縛励起状態を見出し、電子脱離と束縛励起との競合のほか、クラスターの幾何構造とスペクトル形状との相関を議論し、論文執筆を進めている。成果の発信では、論文投稿2報、投稿準備1報を進めたほか、超原子2S軌道の可視化と理論的検証に関する学会発表で、学生が分子科学会優秀講演賞を受賞するなど、高い評価を受けた。

研究对象为掺杂过渡金属原子（Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni）的银团簇，负离子种类采用光电子像能谱，正负离子种类采用光吸收光谱我们应用这些方法来阐明量子态的特征。对于光电子成像光谱，我们使用波长为406 nm的连续波（CW）激光二极管作为激发光源进行实验，并首次完成了Sc、Ti和V掺杂负离子物种的光电子成像测量作为初步实验.接下来，实验扩展到添加了 Cr、Mn、Fe、Co 和 Ni 的系统，并对最多约 20 聚体的所有添加物质完成了测量。特别是，我们发现最外层2S轨道中的电子，从具有19个价电子的团簇中释放出来，根据跃迁选择规则，在激光偏振方向上发射出具有强各向异性的电子，从而证实了2S轨道的存在我确认了。特别是，我们总结了有关添加钪物种和非添加银簇的研究结果，并将其提交给物理化学领域最权威的国际期刊。此外，我们还提前完成了采用高重复超短脉冲激光光源作为激发源的波长可调谐激光器的推出。在光学吸收光谱中，我们测量了Sc和Ni掺杂正离子物种的可见紫外吸收光谱，发现2S轨道变得不稳定，特别是对于Sc掺杂物种，由于包含了低价Sc原子，导致2S轨道变得不稳定。我们捕获了 1P 和 2S 之间能隙的增加。此外，通过对三聚体至19聚体上的无添加银簇负离子进行测量，我们发现在超过电子解吸能的能量区域中存在束缚激发态，并发现电子解吸和电子解吸之间存在竞争。束缚激发，我们正在讨论团簇的几何结构和光谱形状之间的相关性，并正在写一篇论文。在成果传播方面，我们提交了两篇论文和一份预备报告，获得了高度评价，其中一位学生因超原子2S可视化和理论验证的学术会议报告获得了分子科学学会杰出演讲奖我收到了。

项目成果

期刊论文数量（12）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Koopmansの定理に基づく銀クラスター負イオンの垂直電子脱離エネルギー：長距離補正密度汎関数理論による予測確度の向上

基于库普曼斯定理的银团簇负离子垂直电子脱离能：利用长程修正密度泛函理论提高预测精度

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
松本一陽;西里　将;橋本治暉;南川賢人;荒川　雅;堀尾琢哉;寺嵜　亨
通讯作者：
寺嵜　亨

サイズ選別銀クラスター負イオン3-11量体の光解離・脱離過程：光子エネルギーに依存する励起状態寿命

尺寸选定的银簇负离子 3-11 demers 的光解离和解吸过程：激发态寿命取决于光子能量

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
河村　駿;河野　聖;山口雅人;荒川　雅;堀尾琢哉;寺嵜　亨
通讯作者：
寺嵜　亨

Photoelectron imaging spectroscopy of Sc-doped silver cluster anions

掺钪银簇阴离子的光电子成像光谱

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kento Minamikawa;Tasuku Nishizato;Haruki Hashimoto;Kazuaki Matsumoto;Masashi Arakawa;Takuya Horio;and Akira Terasaki
通讯作者：
and Akira Terasaki

Exploring superatomic orbitals of AgN- and AgNM- (M = Sc-Ni) by photoelectron imaging

通过光电子成像探索 AgN- 和 AgNM- (M = Sc-Ni) 的超原子轨道