Imaging of superatomic orbitals

超原子轨道成像

基本信息

批准号：
22H02036
负责人：
堀尾琢哉
金额：
$ 11.32万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

超原子と呼ばれる金属ナノクラスター中の価電子は，量子井戸に束縛された自由粒子と近似され，原子軌道と類似の超原子軌道(1S, 1P, 1D, …)を占有する。超原子の化学反応性や光学応答性の本質的理解へ向け，本研究では，独自に開発した超高効率光電子イメージング法（Horio et al., Rev. Sci. Instrum. 93, 083302 (2022))により，超原子軌道からの光電子放出分布を可視化し，量子化学計算を高度に融合させることで，金属骨格の形状に応じた真の軌道角運動量状態を明らかにする。以上を「超原子軌道イメージング」と題し，量子論の基礎学理構築に貢献するとともに，超原子物質科学や量子材料研究に資する学術的知見を創出することを目的とする。研究実施計画に従い，初年度は，繰返し周波数100 kHzのYb:KGWレーザーを励起光源とする波長可変光パルスの発生に取り組んだ。おおむね順調に進展し，初年度終わりには最短波長310 nmの紫外光パルスの発生を確認した。上記と同時並行で，既存の波長404 nm (3.07 eV)のCWレーザーダイオードによる銀超原子負イオンの光電子イメージングを行った。サイズの違いにより，光電子放出角度分布が劇的に変わる様子が見出された。特に，超原子2S軌道がHOMOおよびSOMOとなるAg18-,Ag19-では，原子s軌道からの光電子放出角度分布と極めて良く似た結果が得られた。さらにAg18-と等価電子系のAg15Sc-でも同様な結果が得られた。量子化学計算による理論検証と併せて，得られた結果を論文に取り纏め2023年4月17日にアメリカ化学会のJ. Phys. Chem. Lett.に受理された。本成果は，異元素添加系で超原子軌道が形成されている確たる実験的証拠を与えたものであり，その学術的意義は極めて大きい。

称为超原子的金属纳米团簇中的价电子近似为被量子阱束缚的自由粒子，并占据与原子轨道类似的超原子轨道（1S、1P、1D……）。为了从根本上了解超原子的化学反应性和光学响应，本研究采用自主开发的超高效率光电子成像方法（Horio et al., Rev. Sci. Instrum. 93, 083302 (2022)）通过可视化光电子。通过超原子轨道的发射分布并以复杂的方式集成量子化学计算，我们将根据金属骨架的形状揭示真实的轨道角动量状态。我们的目标是“超原子轨道成像”，旨在为建立量子理论的基本原理做出贡献，并创造有助于超原子材料科学和量子材料研究的学术知识。根据研究实施计划，第一年我们致力于使用重复频率为100 kHz的Yb:KGW激光器作为激发光源来产生波长可调的光脉冲。进展总体顺利，到第一年年底，就确认了最小波长为 310 nm 的紫外光脉冲的产生。与上述同时，使用波长为 404 nm（3.07 eV）的现有 CW 激光二极管进行银超原子负离子的光电子成像。发现光电子发射角分布根据尺寸而显着变化。特别是，对于Ag18-和Ag19-，其中超原子2S轨道为HOMO和SOMO，获得了与原子s轨道的光电子发射角分布非常相似的结果。此外，Ag18-和等效电子系统Ag15Sc-也获得了类似的结果。结合使用量子化学计算的理论验证，所获得的结果被总结在一篇论文中，该论文于 2023 年 4 月 17 日被美国化学会的 J. Phys 杂志接收。这一结果为不同元素掺杂体系中超原子轨道的形成提供了坚实的实验证据，具有极其重大的学术意义。

项目成果

期刊论文数量（7）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Photoelectron imaging spectroscopy of Sc-doped silver cluster anions

掺钪银簇阴离子的光电子成像光谱

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kento Minamikawa;Tasuku Nishizato;Haruki Hashimoto;Kazuaki Matsumoto;Masashi Arakawa;Takuya Horio;and Akira Terasaki
通讯作者：
and Akira Terasaki

Photoelectron imaging of size-selected metal cluster anions in a quasi-continuous mode

准连续模式下选定尺寸的金属簇阴离子的光电子成像

DOI：
10.1063/5.0097968
发表时间：
2022
期刊：
Review of Scientific Instruments
影响因子：
1.6
作者：
Takuya Horio;Kento Minamikawa;Tasuku Nishizato;Haruki Hashimoto;Kazuaki Matsumoto;Masashi Arakawa;and Akira Terasaki
通讯作者：
and Akira Terasaki

Exploring superatomic orbitals of size-selected silver cluster anions by photoelectron imaging

通过光电子成像探索尺寸选定的银簇阴离子的超原子轨道

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Tasuku Nishizato;Kento Minamikawa;Haruki Hashimoto;Kazuaki Matsumoto;Masashi Arakawa;Takuya Horio;and Akira Terasaki
通讯作者：
and Akira Terasaki

光電子イメージングと密度汎関数理論によるスカンジウム添加銀クラスター負イオンの構造解析

利用光电子成像和密度泛函理论分析钪银团簇负离子的结构

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Tonami Takayoshi;Nagami Takanori;Okada Kenji;Yoshida Wataru;Miyamoto Hajime;Nakano Masayoshi;橋本治暉，西里将，松本一陽，南川賢人，荒川雅，堀尾琢哉，寺嵜亨
通讯作者：
橋本治暉，西里将，松本一陽，南川賢人，荒川雅，堀尾琢哉，寺嵜亨

銀及び遷移金属添加銀クラスター負イオンの光電子イメージング：超原子2S軌道の可視化と理論的検証

银和过渡金属掺杂银团簇负离子的光电成像：超原子2S轨道的可视化和理论验证

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
K. Ohishi;J. Sugiyama;P. Konstantinos;Y. Sassa;H. Ohta;O. K. Forslund;E. Nocerino;N. Matsubara;M. Mansson;B. Hitti;D. Arseneau;G. D. Morris;Y. Kato;H. Aruga Katori;and J. H. Brewer;西里将，南川賢人，橋本治暉，松本一陽，荒川雅，堀尾琢哉，寺嵜亨
通讯作者：
西里将，南川賢人，橋本治暉，松本一陽，荒川雅，堀尾琢哉，寺嵜亨