粘土鉱物により放射性核種は還元されるか？ -放射性廃棄物地層処分と関連して-

粘土矿物可以减少放射性核素吗？

• 批准号: 21K18917
• 负责人: 高橋 嘉夫
• 金额: $ 4.16万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-07-09 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-21K18917/
• 关键词: 粘土鉱物; 放射性核種; 放射性廃棄物; 還元反応

使用済原子力発電用燃料などの高レベル放射性廃棄物は、地下深く埋設する地層処分が想定されており、最後の砦となる花崗岩によるUの固定化が生命圏への放射性核種の流出を防ぐために重要である。Uを還元して析出させるホスト相の1つに黒雲母が報告されているが、未風化と風化した黒雲母のいずれがUをより還元できるかについては明確にされてない。本研究では、風化黒雲母によるUの還元反応による固定や人形峠旧ウラン鉱床から採取した黒雲母中のUの分布状態の把握と還元固定化メカニズムの解明を行った。人工風化黒雲母にUを吸着させてXANESスペクトルを取得し、線形結合フィッティングにより解析したところ、約30 %がU(IV)として観測されたため、還元がほぼ無視できる未風化の黒雲母に比べて風化処理した黒雲母でUがより還元されることが明らかになった。pH6とpH4ではpH4の方が還元種が多いことは、風化により膨潤した雲母層間でU(VI)の還元反応が顕著に進行することを示唆している。さらに薄片化した人工風化黒雲母のmicro-XRF-XANESによる分析でU(IV)の割合は43 %～89 %となったことも、この推論を指示する。また、人形峠コア試料より採取した黒雲母をTES-micro-XRF-XANESにより分析した結果から、約30 %のU(IV)の存在が確認され、風化した黒雲母がUを還元して保持していることを明らかにした。これらの分析から、U(VI)の還元は、風化の進行に伴い膨潤した風化雲母層間で生じると考えられ、このことは2:1型粘土鉱物によるU(VI)の還元でも層間での還元が主とする研究とも整合的である。これらの成果は、砂岩型U鉱床における黒雲母へのUの濃集機構の理解や、放射性廃棄物地層処分における緩衝材として利用されるモンモリロナイトへのUの還元による固定の検討において重要な貢献をする。

核发电乏燃料等高放射性废物预计将被处置到地下深处，而作为最后手段的铀固定化对于防止放射性核素泄漏到生物圈中非常重要。据报道，黑云母是还原和沉淀 U 的主体相之一，但尚不清楚未风化或风化的黑云母是否更有能力还原 U。在本研究中，我们研究了风化黑云母中还原反应对U的固定、从人形峠旧铀矿床中收集的黑云母中U的分布，以及还原固定机制的阐明。当我们通过将U吸附到人工风化黑云母上来获得XANES光谱并通过线性组合拟合对其进行分析时，观察到约30%为U(IV)，与几乎可以忽略的还原相比，未风化黑云母被观察到U被还原得更多。存在于风化黑云母中。 pH 4 时还原物质的数量多于 pH 6 时的事实表明，U(VI) 的还原反应在因风化而膨胀的云母层之间显着进行。此外，片状人工风化黑云母的微XRF-XANES分析表明，U(IV)的比例范围为43%至89%，支持了这一推论。此外，使用 TES-micro-XRF-XANES 对从 Ningyo Pass 岩心样品中收集的黑云母进行分析的结果证实了大约 30% U(IV) 的存在，表明风化的黑云母减少并保留了 U。我明确表示，我正在做。根据这些分析，认为U(VI)的减少发生在随着风化的进行而膨胀的风化云母层之间，这与主要进行的研究一致。这些结果对于了解砂岩型铀矿床中黑云母中铀的富集机制，以及研究通过还原为蒙脱石来固定铀（蒙脱石在放射性废物地质处置中用作缓冲材料）将做出重要贡献。

项目成果

Speciation of Magnesium in Aerosols Using X-ray Absorption Near-Edge Structure Related to Its Contribution to Neutralization Reactions in the Atmosphere

利用 X 射线吸收近边缘结构对气溶胶中镁的形态进行分析，了解其对大气中中和反应的贡献

• DOI: 10.3390/atmos12050586
• 发表时间: 2021
• 期刊: Atmosphere
• 影响因子: 2.9
• 作者: Kawai Takahiro;Yamakawa Yoshiaki;Takahashi Yoshio
• 通讯作者: Takahashi Yoshio

樹木中セシウムの化学状態と森林生態系における放射性セシウムの動態の関係

树木中铯的化学状态与森林生态系统中放射性铯动态的关系

• 发表时间: 2022
• 作者: H. Sakuma;K. Morida;Y. Takahashi;K. Fukushi;N. Noda;Y. Sekine;K. Tamura,;栗栖美菜子;高橋嘉夫・河合敬宏・中村智樹・薮田ひかる・癸生川陽子・榎戸祐馬・井上皓介・山下翔平・圦本尚義・野口高明・岡崎隆司・奈良岡浩・橘省吾・坂本佳奈子・渡邊誠一郎・津田雄一・武市泰男 他;Yoshio Takahashi;高橋嘉夫;高橋嘉夫;Sun Jing・Otosaka Shigeyoshi・Itai Takaaki・Takahashi Yoshio;田中万也・金指努・竹中千里・高橋嘉夫
• 通讯作者: 田中万也・金指努・竹中千里・高橋嘉夫

In vitroで形成させたヒドロキシアパタイトに吸着したRa-226の局所構造解析

体外形成的羟基磷灰石吸附Ra-226的局部结构分析

• 发表时间: 2022
• 作者: H. Sakuma;K. Morida;Y. Takahashi;K. Fukushi;N. Noda;Y. Sekine;K. Tamura,;栗栖美菜子;高橋嘉夫・河合敬宏・中村智樹・薮田ひかる・癸生川陽子・榎戸祐馬・井上皓介・山下翔平・圦本尚義・野口高明・岡崎隆司・奈良岡浩・橘省吾・坂本佳奈子・渡邊誠一郎・津田雄一・武市泰男 他;Yoshio Takahashi;高橋嘉夫;高橋嘉夫;Sun Jing・Otosaka Shigeyoshi・Itai Takaaki・Takahashi Yoshio;田中万也・金指努・竹中千里・高橋嘉夫;徳永紘平・田中万也・高橋嘉夫・香西直文;春間俊克・山路恵子・中本幸弘・土山紘平・高橋嘉夫・田中万也・香西直文・福山賢仁;山口瑛子・永田光知郎・小林恵太・田中万也・小林徹・谷田肇・矢板毅・吉村崇・奥村雅彦・高橋嘉夫;永田光知郎・山口瑛子・小林徹・下条晃司郎・横山啓一・谷田肇・矢板毅・高橋嘉夫・吉村崇
• 通讯作者: 永田光知郎・山口瑛子・小林徹・下条晃司郎・横山啓一・谷田肇・矢板毅・高橋嘉夫・吉村崇

Thermal stabilization of extraframework Cs+ in zeolite 13X

• DOI: 10.1016/j.jnucmat.2022.154078
• 发表时间: 2022-10-17
• 期刊: JOURNAL OF NUCLEAR MATERIALS
• 影响因子: 3.1
• 作者: Park, Minji;Kim, Sookyoung;Jeong, Hoon Young
• 通讯作者: Jeong, Hoon Young

Speciation and isotopic analysis of zinc in size-fractionated aerosol samples related to its source and chemical processes

• DOI: 10.1016/j.atmosenv.2022.119504
• 发表时间: 2022-11
• 期刊: Atmospheric Environment
• 影响因子: 5
• 作者: Sachika Natori;M. Fujiwara;Minako Kurisu;M. Tanimizu;T. Iizuka;Y. Takahashi