放射性核種の超長期安定固定材料：超構造を有するムラタイトの合成と構造解析

放射性核素超长期稳定固定材料：具有超结构的莫拉特石的合成及结构分析

• 批准号: 21K14707
• 负责人: 牧 涼介
• 金额: $ 3万
• 依托单位: Okayama University of Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K14707/
• 关键词: セラミック; シンロック固化体; 結晶構造; 蛍石型鉱物; 超格子構造; 高レベル放射性廃棄物(HLW); セラミックス; シンロック固化; 微構造; 蛍石型構造; ムラタイト; 結晶構造解析

多種類の放射性核種が含まれる高レベル廃棄物の安全かつ低コスト保管法の確立は日本における重要な課題となっている。シンロック固化技術は放射性廃棄物の長期保管方法の一種であり、固化体の候補の一つであるムラタイトは多くの元素を長期間安定に閉じ込めることが可能な次世代のセラミック固化体として期待されている。本研究は、ムラタイトの詳細な結晶構造を明らかにし、安定に閉じ込めることが可能な放射性核種について検討し、得られた結果を基に、多様な放射性核種を高密度に含有可能なムラタイトの合成法を開発することを目的としている。高レベル放射性廃液を模擬した非放射性溶液（模擬HLW）を用いることで、多様な元素から成るムラタイト基シンロック固化体を合成し、HLWの処分に向けた工学適用性について検討した。合成したムラタイト基シンロック固化体の詳細な微構造評価を行った結果、廃棄物負荷量10-40 wt%に対し、シンロック母材の組成を調整することで30 wt%まではムラタイト（特にM3結晶）を主要構成相とする固化体が得られた。放射性核種の代替元素として用いた廃棄物成分はそれぞれムラタイト、ジルコノライト、マグネットブランバイトおよびペロブスカイトなどの熱的・化学的に安定な結晶に固溶することが分かった。一方で、白金族元素はこれらのシンロックに固溶せず、PdO, Rh2O3およびRuO2として生成した。M3結晶が示すメゾスケールの長周期をもつ超構造について元素分析および電子顕微鏡観察を行った結果、鉄イオンを豊富に含む試料が超構造を形成することが明らかになった。超構造におけるカチオンの配列は通常のM3結晶と同じであり、特定の原子座標の占有率（特にZrが占有しやすい8配位の座標）が約100Å周期で変化していると思われる。

为含有多种放射性核素的高放废物建立安全且低成本的储存方法是日本的一个重要问题。 Synlock凝固技术是一种放射性废物长期储存方法，而作为凝固候选材料之一的莫拉泰石有望成为能够长期稳定限制多种元素的下一代陶瓷凝固技术。 。在这项研究中，我们阐明了莫拉铁矿的详细晶体结构，并研究了可以稳定限制的放射性核素。基于所获得的结果，我们开发了一种能够以高密度含有各种放射性核素的合成方法。采用模拟高放废液（模拟高放废液）的非放射性溶液，合成了多种元素组成的莫拉铁矿基同步锁固化材料，并研究了其处理高放废液的工程适用性。对所合成的莫拉石基Synrock凝固材料进行详细的微观结构评估的结果发现，获得了高达30重量%的莫拉石（特别是含有M3晶体作为主要构成相的凝固产物）。研究发现，用作放射性核素替代元素的废物成分溶解在热稳定和化学稳定的晶体中，例如莫拉铁矿、锆石、磁性铁锰矿和钙钛矿。另一方面，铂族元素不溶解在这些合成岩中，并形成PdO、Rh2O3和RuO2。对M3晶体表现出的介观长周期超结构的元素分析和电子显微镜观察表明，富含铁离子的样品形成了超结构。超结构中阳离子的排列与正常M3晶体中的相同，并且特定原子坐标（尤其是Zr倾向于占据的8配位坐标）的占据似乎以大约100 Å的周期变化。

项目成果

福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価（1）全体概要

福岛核电站事故难固定核素新型混合固化的挑战及合理处置理念的开发与安全评价（一）总体概述

• 发表时间: 2022
• 作者: 松本祐哉;吉村彩;白旗崇;八尾勝;御崎洋二;中瀬正彦,針貝美樹,渡邊真太,牧涼介,菊永英寿,小林徹,桜木智史,浜田涼,朝野英一
• 通讯作者: 中瀬正彦,針貝美樹,渡邊真太,牧涼介,菊永英寿,小林徹,桜木智史,浜田涼,朝野英一

Al-B-C系ホウ炭化物の合成および熱的・機械的特性評価

Al-B-C碳化硼的合成及热力学性能评价

• 发表时间: 2023
• 作者: 牧涼介,松村峻汰,草野圭弘,髙橋枝里,林亜佑美;丸山恵史,西村聡之,前田朋之,平初雄
• 通讯作者: 丸山恵史,西村聡之,前田朋之,平初雄

Thermoelectric properties of oxygen-deficient spinel-type ZnxFe3－xO4－δ prepared by carbothermal reduction and spark plasma sintering

碳热还原放电等离子烧结制备缺氧尖晶石型ZnxFe3－xO4－δ的热电性能

• DOI: 10.1016/j.mtla.2022.101596
• 发表时间: 2022
• 期刊: Materialia
• 影响因子: 3.4
• 作者: R. Maki;K. Yokoyama;S. Maruyama;Y. Kusano
• 通讯作者: Y. Kusano

福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価 (10) ヨウ素を閉じ込めたハイブリッド固化体の安全評価

福岛核电站事故难固定核素新型混合凝固的挑战及合理处置理念和安全评价的发展（10）含碘混合凝固的安全评价

• 发表时间: 2023
• 作者: 針貝美樹,浜田涼,桜木智史,朝野英一,渡邊真太,中瀬正彦,牧涼介;菊永英寿,小林徹
• 通讯作者: 菊永英寿,小林徹

福島第一原子力発電所由来の難固定化核種のハイブリッド固化と安全性評価に関する研究 (4)処分概念及び安全評価の予備検討

福岛第一核电站难固定核素混合固化及安全评价研究（四）处置理念及安全评价初步研究

• 发表时间: 2022
• 作者: 浜田涼,桜木智史,朝野英一;中瀬正彦,針貝美樹,渡邊真太,牧涼介,菊永英寿,小林徹
• 通讯作者: 中瀬正彦,針貝美樹,渡邊真太,牧涼介,菊永英寿,小林徹