Science behind Restricted Electron-Hole Recombination in Metal-Doped NaTaO3 Photocatalysts

金属掺杂 NaTaO3 光催化剂中限制电子-空穴复合背后的科学

基本信息

批准号：
18F18029
负责人：
大西洋
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Kobe University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-04-25 至 2020-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

Sr2+カチオンをドーピングしたタンタル酸カリウム（KTaO3）光触媒、およびLa3+をドーピングしたタンタル酸ナトリウム（NaTaO3）光触媒を対象に選んで、単一金属元素のドーピングによる収率向上のしくみを解析した。どちらの光触媒においても、ドーピングした金属元素は光触媒微粒子（一辺100 nm程度の角の丸い立方体）全体に均一に分布するのではなく、微粒子の表面付近に集中的に濃く分布していた。高濃度層の厚さは3 nm程度である。赤外吸収分光で評価した光励起電子量と水の全分解反応速度は、これら金属元素のドーピングによって10倍程度向上した。光触媒を合成するときの加熱時間を長くすることによって、ドーピングした金属元素を意図的に均一分散させた光触媒は、ドーピングしない光触媒と大差のない光励起電子量と全分解反応速度しか示さなかった。これらの実験結果にもとづいて、ドーピングした金属元素の濃度傾斜（光触媒微粒子表面で濃く内部で薄い）が伝導帯下端のエネルギー傾斜を作り出すために、光励起された電子と正孔が空間分離されて光励起電子量が増大し、水分解反応が加速されるしくみを提案した。本年度内に査読付き原著論文3報を公開し、さら複数の原著論文を2020年度中に上梓する予定であり質・量ともに十分な研究成果を上げることができた。さらに、Hanggara Sudrajat（外国人特別研究員）が共同研究活動をとおして日本国内に多くの知己を得たことを強調したい。研究期間満了とともに母国インドネシアに帰国したSudrajatはUniversitas JemberのDepartment of Chemical Engineeringに着任した。放射光実験など必要に応じて再来日することも含めて、本研究で築いた協力関係をさらに発展させて、日本とインドネシアの科学交流を牽引する人材となることを大いに期待できる。

选择掺杂Sr2+阳离子的钽酸钾(KTaO3)光催化剂和掺杂La3+的钽酸钠(NaTaO3)光催化剂来分析单一金属元素掺杂提高成品率的机理。在这两种光催化剂中，掺杂的金属元素并不是均匀地分布在整个光催化剂微粒(边长约为100nm的圆形立方体)中，而是集中并集中在微粒的表面附近。高浓度层的厚度约为3 nm。通过掺杂这些金属元素，光激发电子量和通过红外吸收光谱评估的总水分解反应速率提高了约10倍。通过增加光催化剂合成过程中的加热时间，有意使掺杂金属元素均匀分散的光催化剂仅表现出与未掺杂光催化剂相同的光激发电子量和总分解反应速率。基于这些实验结果，我们发现掺杂金属元素的浓度梯度（集中在光催化剂细颗粒的表面，内部较薄）在导带下端产生能量梯度，使得光生电子和空穴我们提出了一种电子量增加并加速水分解反应的机制。我们在本财年内发表了三篇同行评审的原创论文，并计划在2020年再发表几篇原创论文，所以我们在质量和数量上都取得了足够的研究成果。此外，我想强调的是，Hanggara Sudrajat（外国特别研究员）通过共同研究活动在日本结识了很多人。研究期结束后，Sudrajat 回到祖国印度尼西亚，并在任抹大学化学工程系任职。我们非常期待他能够进一步发展通过这项研究建立的合作关系，包括根据需要返回日本进行同步辐射实验，并成为日本和印度尼西亚之间科学交流的领导者。