Small molecule activation with divalent species of heavier group 14 elements

使用较重 14 族元素的二价物质活化小分子

基本信息

批准号：
16F16335
负责人：
笹森貴裕
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Nagoya City University (2017)Kyoto University (2016)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-11-07 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、豊富元素の一つであるスズを活用し、水素、カルボニル化合物等小分子活性化反応の開発を目的とした。そのために、当研究室で開発された、かさ高いフェロセニル基をモチーフとして、安定なスズ二価化学種（スタンニレン）の合成と反応性の精査を行うこととした。その結果、MAJHI博士の典型元素化合物の知識と合成技術をふんだんに発揮し、かさ高いフェロセニル基を有し、スズ上にクロロ基、アミノ基、ホスフィノ基を有する種々の新規なスズ二価化合物を安定な化合物として合成・単離することに成功した。各種スペクトル測定およびX線結晶構造解析により、固体・溶液中での分子構造を明らかとした。特に、クロロスタンニレンの場合、固体中および溶液中のいずれにおいても二量体構造をとることを明らかとした。また、理論計算を駆使して、各種スタンニレンの分子構造と電子状態の相関を明確にし、さらに反応性の予想を行った。実際、アルコール類やアミン類のOHおよびNH結合の活性化に関する研究を詳細に行い、スズ二価化学種の反応性を精査した。これらの知見は、いくつかの国内・国際学会で発表し、国内外の研究者に高い評価を得た。実際に、以下に挙げる論文に研究成果をまとめ、国際的な論文誌に発表した。加えて、14族元素低配位化学種についての総合論文をまとめ、Chemistry European Journal誌に採用された。さらにこの研究成果が評価され、Alexander von Humboldt research fellowshipおよびMarie-Curie Actions Individual fellowship に採択された。

在这项研究中，我们的目标是利用储量丰富的元素之一锡来开发激活氢和羰基化合物等小分子的反应。为此，我们决定合成一种稳定的二价锡物质（亚锡），并使用我们实验室开发的庞大的二茂铁基团作为基序来检查其反应性。结果，MAJHI博士充分利用了典型元素化合物的知识和合成技术，成功地合成并分离了锡上具有大二茂铁基和氯、氨基和膦基的各种新型二价锡化合物。。通过各种光谱测量和X射线晶体结构分析阐明了固体和溶液中的分子结构。特别地，揭示了氯亚锡在固态和溶液中均具有二聚结构。此外，通过充分利用理论计算，我们阐明了各种亚锡烯的分子结构和电子态之间的相关性，并进一步预测了它们的反应活性。事实上，我们对醇和胺中 OH 和 NH 键的活化进行了详细研究，并仔细研究了二价锡物质的反应性。这些研究成果在多个国内外会议上发表，受到国内外研究人员的高度评价。事实上，我们在下面列出的论文中总结了我们的研究成果，并将其发表在国际期刊上。此外，他还撰写了一篇关于14族元素低配位化学物种的综合论文，被Chemistry European Journal接收。此外，这项研究的结果得到了亚历山大·冯·洪堡研究奖学金和玛丽·居里行动个人奖学金的认可和采用。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Inorganic-Salt-Free Reduction in Main-Group Chemistry: Synthesis of a Dibismuthene and a Distibene

主族化学中的无机盐还原：二铋烯和二苯乙烯的合成

DOI：
10.1021/acs.organomet.7b00147
发表时间：
2017
期刊：
Organometallics
影响因子：
2.8
作者：
Paresh Kumar Majhi;Hideaki Ikeda;Takahiro Sasamori;Hayato Tsurugi;Kazushi Mashima;Norihiro Tokitoh
通讯作者：
Norihiro Tokitoh

Synthesis and Reaction of Ferrocenylstannylenes

二茂铁基亚锡的合成与反应

DOI：
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
0
作者：
MAJHI;P.; SASAMORI;T.; TOKITOH;N.
通讯作者：
N.

ボン大学(ドイツ)

波恩大学（德国）

DOI：
发表时间：
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0
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笹森貴裕其他文献

硫黄架橋環状銅錯体における酸化状態と構造の相互変換

硫桥环状铜配合物中氧化态和结构的相互转化

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
影响因子：
0
作者：
Yuhki Shibuya;Keiko Nabari;Mitsuru Kondo;N. Nagahora;T. Matsumoto;T. Sasamori;T. Kajiwara;T. Sasamori;N. Tokitoh;S. Ozaki;T. Sasamori;N. Tokitoh;N. Takeda;N. Nagahora;T. Sasamori;N. Nagahora;K. Katoh;笹森貴裕;T. Sasamori;T. Sasamori;T. Matsumoto;T. Matsumoto;N. Nagahora;S. Ozaki;T. Sasamori;A. Tsurusaki;A. Yuasa;N. Tokitoh;M. Kawai;T. Sasamori;N. Nagahora;T. Matsumoto;N. Tokitoh;Y. Mizuhata;K. Inamura;T. Sasamori;S. Hayashi;松本全太郎;田口麻衣;田村素志;西脇正人
通讯作者：
西脇正人