マイクロクラスターにおけるメソタイムスケールダイナミクス

微团簇中的中观时间尺度动力学

基本信息

批准号：
08J08311
负责人：
新山友暁
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Ritsumeikan University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

项目摘要

マイロクフスターにおけるメソスケールの特異現象、とくにアルカリハフイド(AH)および金属クラスターにおける高速拡散現象のメカニズムの解明をめざして研究を行っている。とくに、AHと金属系で異なる拡散機構が発現する原因を、クラスターの持つ空孔エネルギーの観点から説明することを試みている。このため、クラスターの静的な構造から空孔生成および空孔移動エネルギーを評価した。一方で、これに対して、クラスターのダイナミクスにおける空孔濃度および空孔移動頻度を計算し、空孔エネルギーとの整合性を調べることで、空孔ダイナミクスの性質とそのエネルギー評価の妥当性を検証した。この結果、空孔ダイナミクスはArrhenius型温度依存性をもち、それをもとに空孔エネルギーを評価することができた。これと静的な評価を比較した結果、空孔ダイナミクスと整合性をもった空孔生成・移動エネルギーを、クラスターの静的な構造をもとに評価することが出来ることがわかった。一方で、AHクラスターの混合の有無はそのイオン種の半径比によって決定されるとされているが、時間無限大での混合状態を計算することでこのイオン種依存性の起源について調べた。このため、混合のエントロピーを解析的に評価し、数値的に求めた生成熱と合わせて現象論的な自由エネルギーを構成し、その極小状態と分子動力学シミュレーションとの比較を試みた。この結果、AHクラスターにおける高速拡散現象のイオン種依存性を、生成熱依存性として説明できる見通しをえることができた。また、これによって空孔移動の過程を特定することが可能になったため、その力学的相関を評価する準備が整った。さらに、クラスター等のポテンシャル超曲面構造を連結グラフによって可視化し、その統計的性質を記述する手法の開発を共同研究として行った。

我们正在进行研究，以阐明Mylokufsters中中尺度奇异现象的机制，尤其是碱性Hafides（AH）和金属簇中的快速扩散现象。特别是，我们试图从集群所拥有的空位能量的角度来解释AH和金属系统之间不同扩散机制的原因。因此，从簇的静态结构中评估了空位产生和空位转移能。另一方面，计算了集群动力学中的空置浓度和空置迁移频率，并检查了空位能量的一致性，以验证空置动力学的特性及其能量评估的有效性。结果，空位动力学具有ARRHENIUS型温度依赖性，因此，可以评估空位能量。将此与静态评估进行比较，发现可以根据群集的静态结构来评估与空位动力学一致的空位产生和传递能量。另一方面，据说AH簇的混合的存在或不存在由离子物种的半径比确定，但是该离子物种依赖性的起源是通过计算时间无限时的混合状态来研究的。因此，我们分析了混合物的熵，并结合了数值计算的生成热，形成了现象学的自由能，并试图将其最小态与分子动力学模拟进行比较。结果，可以解释AH簇中快速扩散现象的离子物种依赖性为生产的热依赖性。这也允许确定空置转移的过程，并准备评估其机械相关性。此外，我们已经进行了联合研究，以开发一种使用连接图并描述其统计特性的潜在超表面结构（例如簇）的方法。