ビルディングブロックを用いた網目構造体の合成とマテリアルリサイクルに関する研究

利用积木合成网络结构及材料回收研究

基本信息

批准号：
16710080
负责人：
永直文
金额：
$ 2.43万
依托单位：
Shibaura Institute of Technology (2005)Tokyo University of Agriculture and Technology (2004)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

昨年度に引き続き、目的とする網目構造体のスターティングマテリアルとなる相補的塩基の導入された高純度のビルディングブロックの合成を検討した。具体的には、ヒドリシリル基を有する環状シロキサン,籠状シルセスキオキサン化合物に、白金触媒を用いたヒドロシリル化反応を用いて、相補的塩基部位を有する低分子化合物の付加反応を行った。塩基については、DNA由来の水素結合相補が可能なアデニン、チミンの他に、4個の水素結合相補が可能な特異な塩基の導入も検討した。合成した化合物については、核磁気共鳴(NMR)により構造解析を行った。いずれの方法で合成したビルディングブロックについても、目的物の生成は確認されたものの副生成物も含まれていたため、種々の分離精製を検討した。その中で、アデニン,チミンを有する環状シロキサンについて、再結晶により純度の高いビルディングブロックを単離することに成功した。ついで、合成したビルディングブロックを用いて網目構造体の合成を検討した。アデニンとチミンを有するビルディングブロックを種々の溶媒中で混合したところ、無限網目構造体であるゲルの生成までにはいたらなかったものの、系内の粘度の著しい増加が確認された。一連の検討により、ビルディングブロックの立体構造,塩基対の種類と構造、塩基対間のスペーサー部位の長さ、濃度や反応に用いる溶媒温度の最適化を行えば、最終目的である無限網目構造体の形成が可能となる見通しを得た。

继去年之后，我们研究了高纯度结构单元的合成，其中引入了互补碱基，这将作为所需网络结构的起始材料。具体地，使用铂催化的氢化硅烷化反应将具有互补碱基部分的低分子量化合物添加到具有氢化硅烷基的环状硅氧烷或笼状倍半硅氧烷化合物中。关于碱基，除了源自DNA且能够进行氢键互补的腺嘌呤和胸腺嘧啶之外，我们还研究了能够进行四个氢键互补的独特碱基的引入。通过核磁共振（NMR）分析合成化合物的结构。对于通过任一方法合成的结构单元，都确认了目标产物的产生，但由于还包含副产物，因此考虑了各种分离和纯化方法。其中，我们通过重结晶成功分离出含有腺嘌呤和胸腺嘧啶的高纯度环状硅氧烷结构单元。接下来，我们研究了使用合成的构建块来合成网络结构。当含有腺嘌呤和胸腺嘧啶的结构单元在各种溶剂中混合时，观察到系统粘度显着增加，尽管没有形成无限网络结构的凝胶。通过一系列的研究，我们可以优化构建块的三维结构、碱基对的类型和结构、碱基对之间的间隔区域的长度、所用溶剂的浓度和温度。我们得到了可能形成反应的前景。