規則性ミクロポーラス材料による形状選択的触媒に対する超臨界流体の応用

超临界流体在有序微孔材料择形催化中的应用

基本信息

批准号：
03F00289
负责人：
杉義弘
金额：
$ 0.45万
依托单位：
Gifu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

化学反応プロセスから排出される廃棄物を最小化するために、従来硫酸等の液体酸を用いて行われてきた触媒反応の固体化により高分散化し、高活性触媒を開発し、架橋負担性の削減を目指す研究を開始した。本年度は予備実験として、各種固定化酸触媒の調製及び触媒機能の検討を行い、超臨界流体中における触媒機能の研究を行う上での基盤的検討を行った。2-5nmの規則的空孔を有する大表面積のメソポーラスシリカMCM-41及びSB-15に担持したリンタングステン産などのヘテロポリ酸を坦持し、XRD、窒素吸着、TR-IR、^<29>Si及び^<13>C NMRによりその構造確認を行った。これらの固定化したヘテロポリ酸の触媒機能を明らかにするために、ナフタレン誘導体のアシル化反応を検討した。2-メトキシナフタレンは高い活性が発現し、主として1-アセチル-2-メトキシナフタレンが生成した。この際、5-15%の2-アセチル-6-メトキシナフタレンを副生した。本触媒は、濾過により生成物と容易に分離でき、回収触媒は、ほぼ同等の触媒活性を有していた。MCM-41及びSB-15いずれを担体としても同等の活性が得られ、ヘテロポリ酸が高分散で担体状に存在することが確認された。なお、ナフタレン、2-メチルナフタレンでは、低い活性しか示さなかった。今後は、触媒反応の適用範囲の拡大を検討すると共に、触媒反応をさらに促進するために超臨界流体中における触媒機能の検討を行う。

为了最大程度地减少化学反应过程中发出的废物，由于使用液体酸（例如硫酸）使用的催化反应，并发展了高度活性的催化剂，并且已经进行了高度活跃的催化剂，因此它已被固定减少。在今年，作为初步实验，研究了各种固定酸性催化剂的制备，并检查了催化剂功能，并在超临界液中进行催化功能进行了基本检查。它具有较大的表面积介孔二氧化硅MCM-41和SB-15，它们具有2-5nm的常规真空，并具有覆有绒毛不锈钢，XRD，氮气吸附，Tr-ir，tr-ir，^<29>的杂酸。由Si和^<13> CMR确认。为了阐明这些固定杂酸的催化功能，检查了萘衍生物的盐分反应。 2-甲氧素五生物是通过高活性表达的，主要由1-乙酰-2-甲氧纳命中率产生。目前，5-15％的2-乙酰基-6-甲氧斯那素五角素出生。催化剂可以通过过滤很容易与产品分离，并且恢复催化剂的催化剂活性几乎相同。对于MCM-41和SB-15的载体，也获得了相同的活性，并证实了杂酸在高自调和载体中存在。萘和2-甲基萘仅显示较低的活性。将来，我们将考虑扩大催化反应的范围，并将检查超临界液中的催化剂功能，以进一步促进催化剂反应。