新規ナノポーラス材料の合成とグリーン化学プロセスへの応用

新型纳米多孔材料的合成及其在绿色化工过程中的应用

基本信息

批准号：
06F06165
负责人：
杉義弘
金额：
$ 1.92万
依托单位：
Gifu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2006
资助国家：
日本
起止时间：
2006 至 2008
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-06F06165/
关键词：
ベータゼオライトナノサイズ結晶外表面酸点フェノールのアルキル化多孔質材料メソポーラス材料ゼオライト骨格を有するメソポーラス材料超臨界炭酸ガス溶媒ナノベータゼオライト固体酸触媒反応エステル化グリセリンエステル

项目摘要

前年度に引き続き、ナノサイズのベータゼオライトの創成に取り組んだ。まず、有機構造誘導剤水酸化テトラエチルアンモニウム(TEAOH)によるベータゼオライトの生成過程における臭化セチルトリメチルアンモニウム(CTMABr)の効果を検討した。その結果、CTMABrの存在下ではベータゼオライトの粒子径が30-200nmに制御され、かつ均一な球状結晶を生成した。本ゼオライトの触媒機能に対する外表面酸点の影響を1-オクテンによるフェノールのアルキル化において検討した。その結果、本反応は結晶外表面で効率的に起こり、反応活性はゼオライト粒子径に反比例することがわかった。このことは、ノサイズのベータゼオライトでまた、通常のベータゼオライトの合成はナトリウムイオンの存在下で行われるが、ナトリウムイオン外表面が酸触媒反応に効率的に関われることを示す結果となった。ゼオライの特徴である強酸点を利用する触媒機能の利用に新しい概念を導入できる可能性が明らかになったと考えられる。さらに通常のベータゼオライト合成はアルカリイオンの存在下で行われるが、アルカリイオンの代わりにTEAOHを塩基とするベータゼオライトの合成を検討した。その結果、ナトリウムイオンの存在下と同様にナノサイズのベータゼオライトが生成した。この方法は、固体酸機能の発現に不可欠であったイオン交換プロセスを必要としない特徴を有する。この方法によるベータゼオライトの触媒機能評価したところ、従来の方法によるゼオライトと同様に高い活性を有することが明らかになった

继去年之后，我们致力于制造纳米级β沸石。首先，我们研究了十六烷基三甲基溴化铵（CTMABr）对使用有机结构诱导剂氢氧化四乙铵（TEAOH）生产β沸石过程的影响。结果，在CTMABr存在下，β沸石的粒径控制在30-200 nm，并产生均匀的球形晶体。研究了苯酚与 1-辛烯的烷基化反应中外表面酸位对该沸石催化功能的影响。结果发现，该反应在晶体的外表面上有效地发生，并且反应活性与沸石粒径成反比。该结果表明，即使普通β沸石的合成是在钠离子存在下进行的，钠离子的外表面也可以有效地参与酸催化反应。人们认为，在利用沸石特征的强酸位点的催化功能的使用中引入新概念的可能性已经变得清晰。此外，虽然β沸石的合成通常在碱离子存在下进行，但我们研究了使用TEAOH作为碱而不是碱离子的β沸石的合成。结果，在钠离子存在下产生了纳米尺寸的β沸石。该方法的特点是不需要表达固体酸功能性所必需的离子交换过程。当使用该方法评估β沸石的催化功能时，表明其具有与使用常规方法制备的沸石相同的高活性。