コンビナトリアル計算化学による複合的触媒機能の原子レベル制御

使用组合计算化学对复杂催化功能进行原子水平控制

• 批准号: 12042211
• 负责人: 宮本 明
• 金额: $ 2.3万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2000 至 2001
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-12042211/
• 关键词: コンビナトリアル計算化学; 複合的触媒機能; 原子レベル制御; 高速化量子分子動力学; メタノール合成触媒; ダイオキシン分解触媒; クリーン燃料合成用硫化物触媒; 燃料電池用アノード触媒; 高速化量子分子動力学計算; 解離吸着反応ダイナミックス; 分解反応ダイナミックス; 結晶成長過程ダイナミックス; スクリーニング手法

研究代表者らは、コンビナトリアルケミストリーの概念を計算化学に取り入れた「コンビナトリアル計算化学」という新しいコンセプトを提唱している。このコンビナトリアル計算化学では、周期表のありとあらゆる元素の機能、特性を計算化学により予測することによって、全く新しい触媒材料の研究開発を推進しようというものである。つまり、実験的にすでに明らかにされている機能や特性を計算化学を用いることによって、原子・分子レベルでの理解を深めるのではなく、計算化学を材料探索のための高速なスクリーニング手法として活用することを目的とする。この方法論の実践には高速な計算手法の開発が必須であり、一昨年度に従来の第一原理分子動力学法に比較し、約5000倍の高速計算を実現した高速化量子分子動力学計算プログラムColorsの開発に成功した。本年度は、本プログラムの予測性と精度を向上させるために、本計算に使用するパラメータを第一原理的に決定する方法論の開発に成功した。これにより、高速かつ高精度な電子状態ダイナミックスの解明が可能になった。さらに、開発した上記プログラムや第一原理計算を活用することにより、メタノール合成触媒、ダイオキシン分解触媒、クリーン燃料合成用硫化物触媒、燃料電池用アノード触媒など様々な触媒系に対して、研究代表者らの提唱するコンビナトリアル計算化学の有効性を示すことに成功した。特に、実験的には未だ明らかになっていない新触媒の提言にも成功した。

主要研究人员提出了一个名为“组合计算化学”的新概念，它将组合化学的概念融入到计算化学中。这种组合计算化学旨在通过使用计算化学预测元素周期表中所有元素的功能和性质来推进全新催化剂材料的研究和开发。换句话说，我们不是利用计算化学来加深我们在原子和分子水平上对已经通过实验揭示的功能和性质的理解，而是利用计算化学作为材料探索的高速筛选方法。高速计算方法的开发对于将该方法付诸实践至关重要，前年成功开发了比传统第一原理分子动力学方法快约5000倍的计算速度的高速量子分子动力学计算程序。颜色。今年，为了提高该计划的可预测性和准确性，我们成功开发了一种方法，根据第一原理确定该计算中使用的参数。这使得高速、高精度地阐明电子态动力学成为可能。此外，通过利用开发的程序和第一性原理计算，首席研究员将能够研究各种催化剂系统，例如甲醇合成催化剂、二恶英分解催化剂、清洁燃料合成用硫化物催化剂以及燃料电池阳极催化剂。证明了等人提出的组合计算化学的有效性。特别是，他成功地提出了一种尚未通过实验阐明的新催化剂。

项目成果

R.B.Belosludov et al.: "Theoretical Study on Fe-Based Metal Clusters : Application in Heterogeneous Catalysis"Materials Transactions. 40. 2180-2183 (2001)

R.B.Belosludov 等人：“铁基金属簇的理论研究：在多相催化中的应用”Materials Transactions。

A.Endou et al.: "Comparative Investigation on the Adsorption Properties of Precious Metal Clusters toward No : A Density Functional Study"The Journal of Physical Chemistry B. 104. 5110-5117 (2000)

A.Endou 等：“贵金属簇对 No 的吸附性能的比较研究：密度泛函研究”物理化学杂志 B.104.5110-5117 (2000)

A.Endou et al.: "Potential Energy Surface Dynamics of Pd/MgO(Oα)System as Investigated by Periodic Density Functional Calculations and Classical Molecular Dynamics Simulations"Japanese Journal of Applied Physics. 39. 4255-4260 (2000)

A.Endou 等人：“通过周期密度泛函计算和经典分子动力学模拟研究 Pd/MgO(Oα) 系统的势能表面动力学”日本应用物理学杂志 39. 4255-4260 (2000)。

N,Chashi et al.: "Molecular Adsorption on Ultrafine Metal Particles Studied by Density Functional Calculation"Japanese Journal of Applied Physics. 39. 4261-4265 (2000)

N，Chashi等：“通过密度泛函计算研究的超细金属颗粒的分子吸附”日本应用物理学杂志。

H.Zhou et al.: "Periodic Density Functional Study on Adsorption Properties of Organic Molecules on Clean Al(III) Surface"Applied Surface Science. 158. 38-42 (2000)

H.Zhou等人：“清洁Al(III)表面有机分子吸附性能的周期密度泛函研究”应用表面科学。