コンビナトリアル計算化学による光反応触媒の高速スクリーニングと理論設計

利用组合计算化学进行光反应催化剂的高速筛选和理论设计

• 批准号: 14050009
• 负责人: 宮本 明
• 金额: $ 1.92万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-14050009/
• 关键词: コンビナトリアル計算化学; 光触媒; 高速スクリーニング; 理論設計; 高速化量子分子動力学法; 励起状態ダイナミクス; 酸化チタン; 精密化

計算化学が種々の触媒材料に適用され、触媒反応機構や被毒機構の解明に大きな成果を挙げている。しかし従来の計算化学は、実験的に理解されている現象の理論的解釈をその主目的としており、新規な触媒の開発に役立った例は殆どない。研究代表者らは計算化学にコンビナトリアルケミストリーの概念を導入した「コンビナトリアル計算化学」という新しい概念を提案し、実質的に役立つ計算化学による触媒設計を実現してきた。そのさらなる推進のため、従来の第一原理量子分子動力学法に比較し5000倍高速な新規高速化量子分子動力学法プログラムColorsの開発に成功している。一方、化石エネルギー資源の枯渇等環境問題の観点から、クリーンで安全なエネルギー獲得技術の要素技術として最も重要なものは光触媒であり、その理論的設計が切望されている。研究代表者らは既に、上記Colorsプログラムを用いて、大規模系での静的励起状態の計算に成功している。本研究では、上記Colorsプログラムを有限温度下での励起状態ダイナミクス計算が可能となるよう拡張し、世界に先駆けて光触媒反応の大規模シミュレーションが可能な高速化量子分子動力学プログラムの開発に成功した。この手法を用いて、Cu表面における有機分子の光分解過程初期ダイナミクスの検討に成功した。また、光触媒として重要なアナターゼ型酸化チタン触媒表面上でのダイオキシン分子の分解過程における初期ダイナミックスや、同触媒表面上での光による水分子の解離吸着過程を明らかにすることに成功した。また、本プログラムの高速性を最大限に生かした新規光触媒の高速スクリーニングを展開すべくさらなる高速化と精密化を行った。

计算化学已应用于各种催化材料，在阐明催化反应机理和中毒机制方面取得了巨大成果。然而，传统计算化学的主要目的是对通过实验理解的现象进行理论解释，几乎没有例子表明它可用于开发新的催化剂。主要研究人员提出了“组合计算化学”的新概念，将组合化学的概念引入到计算化学中，实现了利用计算化学进行实用的催化剂设计。为了进一步推动这一点，我们成功开发了Colors，这是一种新型高速量子分子动力学方法程序，其速度比传统第一原理量子分子动力学方法快5000倍。另一方面，从化石能源枯竭等环境问题的角度来看，光催化剂作为清洁、安全的能源获取技术最重要的基础技术，其理论设计十分迫切。研究人员已经使用上述 Colors 程序成功计算了大型系统中的静态激发态。在这项研究中，我们扩展了上述的Colors程序，以实现有限温度下的激发态动力学计算，并成功开发了世界上第一个可以进行光催化反应大规模模拟的高速量子分子动力学程序。利用这种方法，我们成功地研究了铜表面有机分子光解过程的初始动力学。我们还成功阐明了作为光催化剂的重要锐钛矿型二氧化钛催化剂表面二恶英分子分解过程的初始动力学，以及水分子在光催化剂表面的解离和吸附过程。催化剂。此外，我们还进一步提高了速度和精度，充分利用该程序的高速特性，开发了新型光催化剂的高速筛选。

项目成果

X.Wan et al.: "Theoretical Investigation on Functionalization of Alkanes by Rhodium Complex Catalyst"Organometallics. 21. 3703-3708 (2002)

X.Wan 等人：“铑络合物催化剂对烷烃官能化的理论研究”有机金属。

Y.Luo et al.: "The Adsorption of Nitrogen Oxides and Water on Rare-Earth Ion-Exchanged ZSM-5:A Density Functional Study"Applied Surface Science. 202. 283-288 (2002)

Y.Luo等：“稀土离子交换ZSM-5上氮氧化物和水的吸附：密度泛函研究”应用表面科学。

Y.Luo et al.: "A Density Functional Theory Calculation on Lanthanide Monosulfides"Chemical Physics. 282. 197-206 (2002)

Y.Luo等：“稀土一硫化物的密度泛函理论计算”化学物理。

X.Wang et al.: "A Theoretical Study on Electronic Structures and Spectroscopic Properties of Cyclopropane in Ground and Excited States"Chemical Physics. 279. 7-14 (2002)

X.Wang等：“基态和激发态环丙烷电子结构和光谱性质的理论研究”化学物理。