Gasphasenuntersuchungen zur Reaktionsdynamik und -kinetik der selektiven katalytischen Oxidation kleiner Kohlenwasserstoffe an reinen und bimetallischen Gold-Clustern

纯金簇和双金属金簇上小分子烃选择性催化氧化反应动力学和动力学的气相研究

基本信息

项目摘要

Gold zeigt unter allen Metallen die geringste Neigung chemische Reaktionen mit anderen Elementen einzugehen. Daher ist es um so erstaunlicher, dass einige Nanometer große Goldpartikel und Goldcluster aus wenigen Atomen ganz ausgezeichnete katalytische Eigenschaften besitzen. Milde Reaktionsbedingungen und die Fähigkeit zur Aktivierung von Luftsauerstoff zur selektiven Oxidation kleiner Kohlenwasserstoffmoleküle prädestinieren Goldcluster als ‚umweltverträgliche’ Oxidationskatalysatoren in der Erzeugung industriell wichtiger Ausgangsprodukte wie Methanol und Propylenoxid. Dem technischen Einsatz der Goldcluster-Katalysatoren stehen jedoch noch verschiedene Probleme wie eine geringe Ausbeute oder die Notwendigkeit der Zugabe von Wasserstoff entgegen. Der ent-scheidende Schritt zur Lösung dieser Probleme liegt im Verständnis des katalytischen Reaktionsmechanismus. Im vorliegenden Projektantrag soll daher der Reaktionsmechanismus der selektiven katalytischen Oxidation von Methan und Propylen durch molekularen Sauerstoff und Wasserstoff an freien, größenselektierten Goldclustern in einem Gas-phasen-Ionenfallen-Experiment untersucht werden. Dazu werden sowohl die Kinetik, als auch die molekulare Dynamik der katalytischen Reaktionen studiert werden. Dieses Experiment erlaubt einen detaillierten Einblick in die elementaren Schritte der katalytischen Reaktionen der reinen Metallcluster. Es ermöglicht entscheidende Aussagen über molekulare Energieumverteilungsprozesse, den Einfluss der Clustergröße oder die Rolle des Wasserstoffs bei der katalytischen Oxidation und kann Daten für einen Vergleich mit geträgerten Katalysatoren zur Verfügung stellen. Darauf aufbauend soll die Möglichkeit zur Optimierung der Katalyse durch Dotierung der Goldcluster mit Bismut untersucht wer-den.
黄金Zeigt是一个与其他国家完全不同的金矿。达赫(Daher)是一个金矿,金色的党派和黄金冠军澳大利亚·韦尼根(Aus Wenigen)ganz ausgezeichnette katalytische eigenschaften besitzen besitzen。 Milde Reaktions床上用diefähigkeitzZur aktivierung von luftsauerstoff zur zur selektiven氧化kleiner kleiner kleiner kleiner goldcluster是一个您可以进入氧化skatalysatoren in der erzeugung industriell的氧化skatalysatoren,而丙基氧化物是您无法停止工作的地方。 DEM TECHNISCHEN EINSATZ der Goldcluster-Katalysatoren Stehen Jedoch noch noch verschiedene Qualitye wie eine eine geringe ausbeute oder die notwendigkeit der der zugabe der zugabe von wasserstoff entgegen。 liegt imverständnisdes katalytischen reaktionsmechanismus。 Im vorliegenden Projektantrag soll daher der Reaktionsmechanismus der selektiven katalytischen Oxidation von Methan und Propylen durch molekularen Sauerstoff und Wasserstoff an freien, größenselektierten Goldclustern in einem Gas-phasen-Ionenfallen-Experiment untersucht werden. Dazu Werden Sowohl Die Kinetik,Als Auch Die Molekulare Dynamik dymik demik den the Election Elementary School的专家专家,Die Elementary School的房地产专家基于金属集群。我们致力于开发新材料,包括clusterGröße氧化和Kann datenfürEinenvergleich Mit Getrgerner katalysatoren Zur Zur optiment optimierung durch durch durch durch durch doterung dotierung dotierung der goldcluster mit bismut bismut bismut untersucht wer-den。

项目成果

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Pd6O4+: an oxidation resistant yet highly catalytically active nano-oxide cluster.
  • DOI:
    10.1021/ja308189w
  • 发表时间:
    2012-12
  • 期刊:
  • 影响因子:
    15
  • 作者:
    S. M. Lang;I. Fleischer;T. Bernhardt;R. Barnett;U. Landman
  • 通讯作者:
    S. M. Lang;I. Fleischer;T. Bernhardt;R. Barnett;U. Landman
Comparison of methane activation and catalytic ethylene formation on free gold and palladium dimer cations: product binding determines the catalytic turnover
  • DOI:
    10.1039/c3cy00286a
  • 发表时间:
    2013-10
  • 期刊:
  • 影响因子:
    5
  • 作者:
    S. M. Lang;A. Frank;T. Bernhardt
  • 通讯作者:
    S. M. Lang;A. Frank;T. Bernhardt
Is gold actor or spectator in the reaction of small AunPdm+ clusters with O2?
小型 AunPdm 星团与 O2 的反应中,黄金演员还是观​​众?
  • DOI:
    10.1140/epjd/e2012-30623-1
  • 发表时间:
    2013
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    S. M. Lang;A. Frank;I. Fleischer;T. M. Bernhardt
  • 通讯作者:
    T. M. Bernhardt
Composition and size dependent methane dehydrogenation on binary gold–palladium clusters
  • DOI:
    10.1016/j.ijms.2013.07.014
  • 发表时间:
    2013-11
  • 期刊:
  • 影响因子:
    1.8
  • 作者:
    S. M. Lang;A. Frank;T. Bernhardt
  • 通讯作者:
    S. M. Lang;A. Frank;T. Bernhardt
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Professor Dr. Thorsten M. Bernhardt其他文献

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