Ultraschnelle lichtinduzierte Oberflächenchemie auf Isolator-Substraten

绝缘体基底上的超快光诱导表面化学

基本信息

批准号：
112311783
负责人：
Professor Dr. Thorsten M. Bernhardt
金额：
--
依托单位：
Institut für Oberflächenchemie und Katalyse
依托单位国家：
德国
项目类别：
Research Grants
财政年份：
2009
资助国家：
德国
起止时间：
2008-12-31 至 2010-12-31
项目状态：
已结题

来源：
https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/112311783?language=en
关键词：
Ultraschnelle lichtinduzierte Oberfl chenchemie auf

项目摘要

Das klassische Beispiel der Femtochemie für eine bimolekulare Reaktion ist die Umsetzung H + CO2 → OH + CO, induziert durch die photolytische Spaltung von HI. Ahmed H. Zewail und Mitarbeitern gelang es mit dieser Reaktion erstmalig, eine bimolekulare Dynamik in Echtzeit aufzulösen und auf diese Weise entscheidend zum Verständnis dieses fundamentalen Reaktionstyps beizutragen. Theoretische Untersuchungen zeigen, dass genau diese lichtinduzierte Reaktion auch auf isolierenden Festkörperoberflächen abläuft, wobei die Adsorbatgeometrie entscheidend die Stoßparameter der Reaktanden-Annäherung bestimmt. Sie stellt damit ebenso ein hervorragendes Beispiel für eine der von John C. Polanyi propagierten, durch Oberflächen ausgerichteten (‚surface aligned‘) chemischen Reaktionen dar. Die experimentelle Untersuchung der Dynamik dieser Reaktion auf einer Oberfläche gelang jedoch bisher noch nicht. Allgemein stehen der Oberflächenchemie bislang keine Methoden zur Verfügung, mit denen, ganz analog zur Gasphase, Übergangszustände, Zwischen- und Endprodukte einer chemischen Reaktion direkt massenselektiv nachgewiesen werden können. In dieser Hinsicht gelang unserer Arbeitsgruppe im vergangenen Jahr die Realisierung einer neuen Technik, der zeitaufgelösten Oberflächen-Pump&Probe-Laser-Massenspektrometrie, die ideal geeignet ist, um die genannte und ähnliche Reaktionen direkt zeit-, energie- und massenaufgelöst zu untersuchen. In diesem Antrag wird daher vorgeschlagen, die neue Massenspektrometrie-Technik auf lichtinduzierte bimolekulare Reaktionen von Adsorbaten und Koadsorbaten auf Metalloxid-Oberflächen anzuwenden. Interessanterweise hat gerade die lichtinduzierte reduktive Umsetzung von Kohlendioxid in der jüngsten Vergangenheit ein außerordentliches Interesse erfahren - steht sie doch im direkten Zusammenhang mit den hochaktuellen Problemen der zunehmenden Ressourcenknappheit und der globalen Erwärmung. Ein grundlegendes Verständnis der Reaktionsdynamik dieser Oberflächenreaktionen stellt eine entscheidende Basis zur Planung zukünftiger photokatalytischer Synthesestrategien dar.

双分子 Femtochemie 的经典经典反应是通过 H + CO2 → OH + CO 进行的，在 HI 的光解过程中产生的。这是我们的基本反应类型。动态反应的最佳实验参数。 Oberfläche gelang jedoch bisher noch nicht。 Werden können。 Energie- und Massenaufgelöst zu untersuchen。还原性的二氧化硫在青少年发展中的作用 - 直接解决解决问题的资源和全球性的问题。反应动力学是光催化合成策略的基础。