ゼオライト合成におけるシリケート-水-有機結晶化剤クラスターの役割に関する研究

硅酸盐-水-有机结晶簇在沸石合成中的作用研究

• 批准号: 07750867
• 负责人: 長田 秀夫
• 金额: $ 0.64万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 1995
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1995 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-07750867/
• 关键词: 多孔性結晶体の合成; 有機結晶化剤; クラウンエーテル; トリアルキルアミン; 水和クラスター

真空断熱膨脹を利用した質量分析計を用いてゼオライト等の多孔性結晶体の合成時に用いられる有機結晶化剤の水溶液中での状態を測定した。検討した有機結晶化剤はフォージャサイト型ゼオライト合成に用いられるクラウンエーテル類とゼオライトの類縁化合物であるアルポ合成に用いられるトチアルアミン類であった。クラウンエーテル類の中では18-クラウン-6-エーテル,15-クラウン-5-エーテルおよび12-クラウン-4-エーテルについて検討した。ゼオライトの合成が認められた18-クラウン-6-エーテルおよび15-クラウン-5-エーテルではクラウンエーテル1分子に水1分子が配位したクラウンエーテル水和クラスターが最も多く生成した。一方、ゼオライトの合成が認められなかった12-クラウン-4-エーテルでは水和せずクラウンエーテルのみで存在する場合が多かった。これらの結果から、ゼオライト合成においてはある有機化合物が結晶化剤として作用するためには水とのクラスターを形成しなければならないことが示唆された。また、トリアルキルアミン類の中ではアルポ-21の合成に用いられるトリメチルアミンおよびアルポ-5の合成にトリエチルアミンについて検討した。トリメチルアミンでは水分子のみで形成されるクラスターにトリメチルマミン1分子が配位した水和クラスターが比較的多く生成し、トリエチルアミンではトリエチルアミン1〜4分子からなるクラスターに水が1分子配位した水和クラスターが比較的多く生成し、トリメチルアミンの水和クラスターの方が嵩高いことがわかった。アルポ-21とアルポ-5の細孔径を比較するとアルポ-5の細孔径の方が大きいことから嵩高い水和クラスターを用いると大きな細孔径を持つ多孔性結晶体が合成できることが示唆された。

使用真空绝热膨胀的质谱仪测量了用于合成水溶液中多孔晶体（例如沸石）的有机晶体的状态。所研究的有机结晶剂是用于合成faujasite型沸石和用于合成ALPOS的to硫胺的冠状醚，它们是沸石的类似化合物。在皇冠醚中，检查了18克6-醚，15克5-醚和12克4-埃克。在合成沸石的18克-6-醚和15克5-乙醚中，最常见的是冠状水合簇，其中一种水分子与一个冠状醚分子配合。另一方面，未观察到未观察到沸石合成的12个冠4-醚，没有水合，并且通常仅存在于牙冠以太中。这些结果表明，在沸石合成中，某些有机化合物必须用水形成簇才能充当晶体。在试验中，还研究了三乙胺的三甲胺和ALPO-5的合成，这些合成用于ALPO-21的合成。在三甲胺中，仅由水分子形成的簇形成相对较高的水合簇，其中一种分子的三甲基氨基蛋白分子是协调的，而在三甲胺中，一个簇，一个由1至4个分子组成的三甲基分子组成的簇，由一个分子组成的簇，由三分组成，是或越的簇，是或其协调，表明三甲胺的水合簇较大。比较Alpo-21和Alpo-5的孔径，这表明可以使用笨重的水合簇用于合成具有较大孔径的多孔晶体。