スピン間有効交換相互作用の非経験的分子軌道計算に基づく新規高分子磁性体の設計

基于自旋之间有效交换相互作用的从头算分子轨道计算新型磁性聚合物的设计

基本信息

批准号：
63604566
负责人：
山口兆
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1988
资助国家：
日本
起止时间：
1988 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-63604566/
关键词：
ABINITIO APUMP 有効交換積分高温超伝導ハバードモデル銅酸素錯体

项目摘要

本年度はスピン間有効交換積分(Jab)の非経験的計算において電子相関の寄与を正しく取り入れる方法論の検討を行った。従来より、我々のグループではスピン分極型のab initio MO計算によりJab値を評価していたが、今年度になってMφ11ler-plesset(MP)法により電子相関補正を評価することにした。この方法はスピン分極効果により必然的に混入してくる高スピン状態の寄与を径スピン状態において取り除くことも同時に行うので、APUMP法と名づけた。まずAPUMP法は-中心ラジカル系に適用し、Jab値を計算し、実測値および他の手法による計算値を比較検討した。その結果、APUMP法による計算値は実測値を5kcal/mul以内で再現し、他の計算値とも良好な一致を示したので、その結果をchem,phys,celtに投稿し受理された。次に、APUMP法を遷移金属錯体系におけるJab値のab initio計算に適用した所、実測値と良好な一致を示したので、その結果を投稿し、受理された。さらに、APUMP法を化学反応系にも適用した所、良好なポテンシャル曲線を得たので論文として発表した。APUMP法の適用として最も重要な系は最近話題の高温超電導化合物である。そこで、まずこの物質の電子状態の解析にAPUMP法を応用し、酸化物系のJab値を計算した所、実測の傾向と一致したので、応用物理関係の学会誌に投稿し、受理された。さらに、APUMP法の計算結果と実測の結果より、銅酸化物と等電子的な有機化合物系を考究し、有機高温超伝導化合物のモデルとして同学会誌に発表した。また、ab initio計算の結果を再現する拡張ハバードモデルについても検討し、そこで必要となるパラメータを決定し、種々の物理量を計算した。その結果もAPUMP法による結果を良く再現しており、今後比較的大きい系への適用を考える上でも重要な成果を得た。

今年，我们研究了一种方法，该方法正确地纳入了电子相关性在有效的蜘蛛网交换积分（JAB）的无实验计算中。以前，我们的小组通过自旋偏置的AB ITION MO计算评估了JAB值，但是今年，我们决定使用Mφ11ler-plesset（MP）方法评估电子相关校正。该方法还用于同时消除高自旋状态的贡献，而高自旋状态不可避免地会被直径自旋状态的自旋极化效应混合在一起，因此称为apump方法。首先，将apump方法应用于一个中心自由基系统，计算jab值，并比较使用其他方法的实际测量值和计算值。结果，使用Apump方法的计算值是从5kcal/mul内的实际测量值中复制的，并与其他计算值显示了良好的一致性，因此结果已将其发布到Chem，Physis以及CELT以及CELT和CASPECT中。接下来，当将apump方法应用于过渡金属复合物系统中的jab值的从头算计算时，它与实际测量值显示出良好的一致性，并且结果被张贴和接受。此外，当将apump方法应用于化学反应系统时，获得了良好的电势曲线，并发表了论文。应用方法的最重要系统是最近谈到的高温超导化合物。因此，首先，将Apump方法应用于该材料的电子状态的分析，并计算了氧化物系统的JAB值，并且随着它们与实际测量趋势一致，它们被提交给应用物理学杂志并接受。此外，基于Apump方法的计算结果和实际测量结果，它检查了有机化合物，例如铜氧化物和等电源，并在该期刊上发表，作为有机高温超导化合物的模型。此外，我们还检查了扩展的Hubbard模型，该模型重现了从头算的结果，并确定了所需的参数并计算了各种物理量。结果还很好地重现了Apump方法的结果，并且对于将来考虑到相对大型系统的应用也很重要。