内殻励起状態の第一原理計算法の開発とX線分光スペクトルへの適用

内壳层激发态第一性原理计算方法的发展及其在X射线光谱中的应用

基本信息

批准号：
18036001
负责人：
五十嵐潤一
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Ibaraki University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2006
资助国家：
日本
起止时间：
2006 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

内殻励起スペクトルの第一原理計算の確立をめざして、内殻正孔ポテンシャルの遮蔽効果を研究し、以下の成果を得た。1.La_2CuO_4のCu K吸収端近傍における共鳴非弾性X線散乱(RIXS)は、中間状態に存在する正孔ポテンシャルを遮蔽するためCu 3d電子の電荷励起が形成されるところから生じる。Tight-binding模型を用いて内殻正孔ポテンシャルによる多重散乱を取り入れた計算を行い、RIXSの機構を解明した。遮蔽効果を取り入れた第一原理計算を行うための第一歩と位置づけられる。2.NiOのNi K吸収端におけるRIXSスペクトルをTight-binding模型を用いてハートレーフォック近似及び乱雑位相近似(RPA)を用いた計算を行い、そのスペクトルの全容を解明した。実験との定量的一致をみるためにはRPA効果を取り入れることが必要であることも明らかになった。この研究成果も、第一原理計算の有力な方法であるLDA+U法やGWA法を用いた計算への第一歩と考えられる。3.La_2CuO_4のCu K吸収端RIXスペクトルの低エネルギー損失領域に、2マグノン励起から来ると思われるピークが観測されている。これは、内殻正孔ポテンシャルによるスピン交換相互作用の変調と見るとことができる。このスペクトルを記述する定式化を提案し、ハイゼンベルグ模型にたいする1/S展開(Sはスピンの大きさ)を適用して具体的にスペクトルを求め、光学領域のラマン散乱スペクトルとの違いを明確にし、その機構を解明した。

为了建立核心激发光谱的第一原理计算，我们研究了内部孔电位的屏蔽效应，并实现了以下结果。 1。在形成Cu 3D电子的电荷激发以屏蔽中间状态中存在的孔电位时，会发生LA_2CUO_4的Cu K吸收边缘附近的共振非弹性X射线散射（RIX）。使用紧密结合模型，由于内部孔的电势阐明了RIX机制，进行了计算，并结合了多个散射。它被定位为执行结合屏蔽效果的第一原理计算的第一步。 2。使用Hartley Fock近似和随机相位近似（RPA），使用紧密结合模型计算NIO吸收边缘处的RIXS光谱，以阐明全光谱。还已经揭示了合并RPA效应对于获得实验的定量一致性是必要的。该研究发现也被认为是使用LDA+U方法和GWA方法进行计算的第一步，这是对第一原理计算的强大方法。 3。在LA_2CUO_4的Cu K吸收边缘RIX频谱的低能量损耗区域中观察到了似乎由2种镁激发引起的峰。这可以看作是由于内部孔电位而引起的自旋交换相互作用的调制。我们提出了一个公式来描述该光谱，并将1/s膨胀（s为旋转的大小）应用于海森贝格模型，以明确获取光谱，从而阐明了光谱和拉曼散射光谱之间的差异，并阐明了机制。