内殻励起状態の第一原理計算法の開発とX線分光スペクトルへの適用

内壳层激发态第一性原理计算方法的发展及其在X射线光谱中的应用

基本信息

批准号：
19019001
负责人：
五十嵐潤一
金额：
$ 1.98万
依托单位：
Ibaraki University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至 2008
项目状态：
已结题

项目摘要

内殻励起スペクトルの第一原理計算の確立をめざして、内殻正孔ポテンシャルの遮蔽効果を研究し以下の成果を得た。1. X線光電子分光(XPS)スペクトルの第一原理計算プログラムの開発をすすめた。今年度はプログラムの改良を進め、前年度のFeの計算に引き続き、強磁性CoおよびNi 3s内殻XPSスペクトルの解析を行い、実験結果をよく説明した。この方法の特徴は、光電子の生成により内殻正孔ができたときのポテンシャルのもとで、1電子波動関数をバンド計算により求め、その結果をもとに電子分布を変えることで励起状態を構成し、内殻正孔のない1電子波動関数との重なり積分を計算することにより、XPSスペクトルを求める点にある。内殻正孔1個を含むスーパーセルを用いたAPW法によりバンド計算を行い、波動関数を求める。この成功により、多くの内殻XPSスペクトルの第一原理計算への道が開けたと考えられる。2. 軌道秩序を示す典型物質であるLaMnO3のMn-K吸収端近傍における共鳴非弾性X線散乱(RIXS)スペクトルをTight-binding模型を用いて詳しく解析し、その入射エネルギー及び偏光依存性の全容を解明した。中間状態に存在する正孔ポテンシャルを遮蔽するためにMn 3d電子による電荷励起が形成され、終状態に残る。基底状態はハートレーフォック近似に基づき、電荷励起に対しては乱雑位相近似(RPA)を用いて電子相関を取り扱った。従来考えられていた4p-3dクーロン相互作用によるorbiton励起によるスペクトルの解釈の誤りを正し、実験結果をよく説明した。この研究成果により、第一原理計算の有力な方法であるGW近似法を用いた計算への道筋がつけられた。

为了建立核心激发光谱的第一原理计算，我们研究了内部孔电位的屏蔽效应并实现了以下结果。 1。我们促进了针对X射线光电光谱（XPS）光谱的第一个原理计算程序的开发。今年，我们对该计划进行了改进，并在上一年的FE计算之后，分析了铁磁CO和Ni 3S Inner Shell XPS光谱，并很好地解释了实验结果。该方法的特征是，基于光电子产生形成内部孔时的电势，XPS频谱是通过通过频段计算来计算单电子波函数来获得的，根据结果计算一个单电子波函数，基于结果更改电子分布，并计算出具有无内部孔的重叠积分，而无需内部孔，而无需获得xps spectrum xps spectrum xps spect。使用包含一个内孔的超级电池使用APW方法进行频段计算以获得波函数。这种成功似乎为许多内壳XPS光谱的第一原理计算铺平了道路。 2。使用紧密结合模型分析了LAMNO3的谐振非弹性X射线散射（RIX）光谱，该光谱是一种典型的材料，该典型材料在MN-K吸收边缘附近表现出轨道顺序，以阐明其入射能和偏光的整个依赖性。为了屏蔽中间状态中存在的孔电位，形成了MN 3D电子的电荷激发，使其处于最终状态。基态基于Hartley Fock的近似，并且对于电荷激发，使用其他相近似（RPA）处理电子相关。校正了由4p-3d库仑相互作用引起的轨道激发引起的光谱中的错误的想法，并很好地解释了实验结果。该研究结果为使用GW近似方法设定了计算的途径，GW近似方法是一种用于第一原理计算的强大方法。