プロトン導電体メンブレン反応器を用いたメタンの水による高速酸化カップリング反応

使用质子导体膜反应器进行甲烷与水的快速氧化偶联反应

基本信息

批准号：
09215205
负责人：
藤元薫
金额：
$ 1.47万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

メタンの酸素による酸化カップリング反応はC2炭化水素収率に限界があることが示されてきた。これに対して、その反応中間体の過度の酸化を抑制するために水を酸化剤とした酸化カップリング反応用の触媒を開発してきた。メタンの水による酸化カップリング反応(2CH_4+2^*H_2O→C_2H_4+2^*H_2+2H_2)は平衡的な制約をうけるため、本研究においては、プロトン導電体メンブレン反応器を用い、反応中に水素を選択的除去し、平衡転化率を超える高収率を得ること目的とした。本研究においては、メタンの水による酸化カップリング反応用の触媒と、プロトン導電体酸化物メンブレン反応器を組み合わせた反応システムの開発を行う。触媒は、本研究者により開発されたSrTi_<1-x>Mg_xO_<3-δ>を用いる。特にこの反応システムでは、メタンからの炭素析出を生じやすい電極を用いないため、混合導電性が重要となる。用いるメンブレン反応器は、プロトン導電体として知られているSrCe_<0.95>Yb_<0.05>O_3からなる管型のものを用い、管内に触媒をつめ、メタンと水をフィードし、管の外部に空気を流通させ、透過してきたプロトンを水に転換する。反応装置の製作、水素透過速度測定、触媒反応試験、触媒ーメンブレン反応器における反応条件の最適化などを行った。触媒ーメンブレンシステムにおいては、触媒のみを用いた場合と比較して約5倍の収率向上が観測された。

甲烷与氧气的氧化偶联反应已被证明具有有限的 C2 烃产率。为此，我们开发了氧化偶联反应催化剂，使用水作为氧化剂来抑制反应中间体的过度氧化。由于甲烷与水的氧化偶联反应(2CH_4+2^*H_2O→C_2H_4+2^*H_2+2H_2)受到平衡约束，在本研究中我们使用质子导体膜反应器来选择性脱除氢气。并获得超过平衡转化率的高产率。在这项研究中，我们将开发一种反应系统，将甲烷与水氧化偶联反应的催化剂和质子导体氧化物膜反应器相结合。所用催化剂为本研究人员开发的SrTi_<1-x>Mg_xO_<3-δ>。特别是在该反应系统中，混合电导率很重要，因为不使用易于从甲烷中碳沉淀的电极。所使用的膜反应器是由SrCe_<0.95>Yb_<0.05>O_3制成的管状反应器，其被称为质子导体，管内装有催化剂，通入甲烷和水，并向反应器供应空气。管外，穿过的质子转化为水。我们在催化剂膜反应器中制作了反应装置，测量了氢气渗透率，测试了催化反应，并优化了反应条件。在催化剂-膜系统中，与仅使用催化剂相比，观察到产量增加了约 5 倍。