ナノサイズ系およびニアフィールド領域の光非線形応答の理論的研究

纳米系统和近场区域光学非线性响应的理论研究

• 批准号: 09241218
• 负责人: 中野 雅由
• 金额: $ 1.73万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1997
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1997 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-09241218/
• 关键词: ナノサイズ系; ニアフィールド; 非線形光学; 光遅延効果; 1次元素; 超分極率; 分子集合体; マスター方程式

ナノサイズ領域の非線形量子協同現象の解析のため,新しい解析法(γ密度解析)および新しい計算法の開発を行った.この計算法は,低次元分子集合体の光遅延効果を厳密に考慮した量子論的マスター方程式を数値的に厳密に解くものであり,光遅延効果を考慮することができ,計算量も従来の方法に比べて格段に少ないという利点を持つ.実際に,1次元2量体系に適用し,その基底状態および励起状態ポピュレーションの差,分極率,超分極率などの外場強度依存性を検討した.また,個々の分子の特性,分子配列の違い,外場振動数などに対する依存性の検討も行った.その結果,分子間距離が小さくなり,分子間相互作用が強くなると,外場強度依存性に転移が生じることが判明した.この結果,分極率および超分極率にも同様な転移状変化が生じることが判明した.また,各分子サイトが感じる電場の時間変化をプロットすることで分子間相互作用の変化を解明した.これら転移状変化は,励起状態でのポピュレーションの飽和と分子間の遅延効果によるものと考えられ,応用面では,光スイッチングの基礎物質になることも期待される.これらは,高精度量子化学計算をもとに行うことで,即,実在系にも適用可能と考えられる.現在,さらに大きなサイズ系の振る舞いおよび異なる次元性を持つ系にも拡張しているところである.以上の計算プログラムの開発,実行のために本科研費によって購入した計算機を使用した.

为了分析纳米尺寸区域的非线性量子合作现象，我们开发了一种新的分析方法（γ密度分析）和一种新的计算方法，这种计算方法严格考虑了低维分子聚集体的光延迟效应。该方法对量子主方程进行了严格的数值求解，其优点是能够考虑光延迟效应，并且比传统方法所需的计算量少得多。事实上，我们将其应用于一维二聚体系统，并研究了外部场强的依赖性，例如基态和激发态群体之间的差异、极化率和超极化率。我们还研究了单个分子的性质。 ,我们还研究了分子排列差异、外场频率等的依赖性。结果，随着分子间距离变小、分子间相互作用变强，对外场强度的依赖性发生变化。结果发现，极化率和超极化率发生了类似的过渡态变化。此外，通过绘制每个分子位点感受到的电场的时间变化，发现分子间相互作用这些过渡态变化被认为是由于激发态群体的饱和和分子间延迟效应。预计它也将成为止痒的基本材料。通过基于高精度量子化学计算进行这些，人们认为它们可以立即应用于实际系统，我们目前正在将其扩展到具有维度的系统。开发并执行上述计算程序，我们使用了通过研究经费购买的计算机。

项目成果

M.Nakano: "Numerical coupled Liouville Approach:Application to Nonperturbative Second Hyperpolarizability of a Molecular Aggregate" Bull.Chem.Soc.Japan. (in press).

M.Nakano：“数值耦合刘维尔方法：在分子聚集体的非微扰第二超极化性中的应用”Bull.Chem.Soc.Japan。

M.Nakano: "Hyperpolarizabilities of one-dimensional Hn systems:the second hyper-polarizability density analyses for regular and charged soliton-like linear chains" Int.J.Quant.Chem.(in press).

M.Nakano：“一维 Hn 系统的超极化率：规则和带电孤子线性链的第二次超极化率密度分析”Int.J.Quant.Chem.（出版中）。

M.Nakano: "Numerical coupled Liouville approach:a quantum dynamics of linear molecular aggregates under intense electric fields" Int.J.Quant.Chem.(in press).

M.Nakano：“数值耦合刘维尔方法：强电场下线性分子聚集体的量子动力学”Int.J.Quant.Chem.（出版中）。

M.Nakano: "Trends in chemical physics(Research Trends)" Analysis of Nonlinear Optical Processes for Molecular Systems(in press), 150 (1998)

M.Nakano：“化学物理趋势（研究趋势）”分子系统非线性光学过程分析（正在印刷），150（1998）

M.Nakano: "Negative second hyperpolarizability of nitronyl nitroxide radical" Bull.Chem.Soc.Japan. (in press).

M.Nakano：“硝酰硝基氧自由基的负第二超极化性”Bull.Chem.Soc.Japan。