Study of Ultrafast Phenomena at Liquid Interfaces by Advanced Phase-Controlled Interface-Selective Nonlinear Spectroscopy

利用先进相控界面选择性非线性光谱研究液体界面超快现象

基本信息

批准号：
18H03905
负责人：
田原太平
金额：
$ 28.29万
依托单位：
Institute of Physical and Chemical Research
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-04-01 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

我々はこれまでに位相制御した界面選択的非線形分光であるHD-VSFG分光法を開発し、さらにフェムト秒光励起を組み合わせて時間分解測定を実現した。本研究はこの新しい界面選択的超高速分光を駆使し、特に振動ダイナミクスの観点から「液体界面の分子は溶液中の分子とどのように違うのか」を明らかにすることを目的とする。本研究の内容をその一部とする基盤研究（S）が採択されたためこの基盤研究（A）は6月に廃止となったが、それまでの3ヶ月間に以下の研究活動を行った。超高速現象の研究の中でも水素結合の動的挙動の解明は最も重要な問題の一つである。水素結合の強さはOH伸縮振動の振動数に鋭敏に反映されるが、水に代表される水素結合性の液体には様々な強さの水素結合が共存するため振動スペクトルのOH伸縮バンドの幅は広くなる。よって狭帯域の赤外パルスを用いて、この幅広いスペクトル中の特定の振動数のOH伸縮振動を光励起して振動基底状態のポピュレーションに穴をつくり（ホールバーニング）、それが時間とともにどう変化するかを観測することで水素結合ダイナミクスを調べることができる。我々はすでに空気／水界面について時間分解HD-VSFG測定を行い、この原理で界面水分子の水素結合ダイナミクスを観測可能なことを報告しているが（JPC Lett 2016）、その実験では時間分解能および感度が十分でなかったために、界面の水の水素結合ダイナミクスの全貌を明らかにするまでには到らなかった。そこで、振動励起光に用いる赤外光を狭帯域の赤外パルスから2つの広いバンド幅のパルス対に代え、その干渉を利用して時間分解HD-VSFGスペクトルの励起振動数依存性（すなわち二次元 HD-VSFGスペクトル）を測定する装置の製作に着手した。そして実際にフーリエ変換によって二次元スペクトルが得られることを確かめた。

我们已经开发了HD-VSFG光谱，这是一种相对的界面选择性非线性光谱，并具有进一步的飞秒光激发，以实现时间分辨的测量结果。这项研究使用了这种新的界面选择性超快速光谱，旨在阐明“液体界面的分子与溶液中的分子如何不同”，尤其是从振动动力学的角度来看。采用了包括这项研究内容的基础研究，并在6月废除了基础研究（A），但在过去三个月中进行了以下研究活动。在对超快现象的研究中，阐明氢键的动态行为是最重要的问题之一。氢键的强度对OH拉伸振动的振动频率敏感，但是各种强度的氢键在氢键液体（例如水）中共存，因此振动光谱中OH拉伸带的宽度变得更宽。因此，窄带红外脉冲可用于在该广泛的频谱中以特定频率的光振兴OH拉伸振动，以在振动的基态种群（孔燃烧）中产生孔，并观察到这种情况如何随着时间的推移而变化以检查氢键动力学。我们已经在空气/水界面上进行了时间分辨的HD-VSFG测量，并报告说，该原则使我们能够观察界面水分子的氢键动力学（JPC Lett 2016），但由于实验的时间分辨率和敏感性不足，在实验中，我们还无法澄清液化范围的液位均匀含量。因此，我们已经开始制造一种设备，该设备用两个宽带脉冲对代替了振动激励光中使用的红外光，并使用干扰来测量激发频率依赖性（即二维HD-VSFG谱图）。然后证实，实际上可以通过傅立叶变换获得二维光谱。

项目成果

期刊论文数量（4）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

理化学研究所　田原分子分光研究室

RIKEN田原分子光谱实验室

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Heterodyne-detected vibrational sum-frequency generation spectroscopy at buried aqueous interfaces

埋藏水界面的外差检测振动和频发生光谱

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
H. Kanda;N. Shibayama;A. Uzum;T. Umeyama;H. Imahori;K. Ibi;and S. Ito;Tahei Tahara
通讯作者：
Tahei Tahara

Ultrafast　vibrational dynamics at lipid/ water interfaces　studied by 2D HD-VSFG spectroscopy

通过 2D HD-VSFG 光谱研究脂质/水界面的超快振动动力学

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kudo Hiroto;Fukunaga Mari;Shiotsuki Kohei;Takeda Hiroya;Yamamoto Hiroki;Kozawa Takahiro;Watanabe Takeo;Tahei Tahara
通讯作者：
Tahei Tahara