新しい非線形分光法による固体界面の電荷ダイナミクスの研究

使用新的非线性光谱方法研究固体界面的电荷动力学

基本信息

批准号：
12F02504
负责人：
田原太平
金额：
$ 1.22万
依托单位：
The Institute of Physical and Chemical Research
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2012
资助国家：
日本
起止时间：
2012 至 2014-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

界面は広い科学・技術の分野で重要とされる場であり、そこにおける現象・ダイナミクスの理解は大変本質的であるが、未だ進んでいない。われわれはこのような問題意識をもとに、これまで一群の新しい界面選択的非線形分光法を開発してきた。本研究は、われわれが開発したヘテロダイン検出和周波発生(HD-SFG)法およびそれらの時間分解測定を用いて固体界面の電荷ダイナミクスを明らかにすることである。これまでにバルク中の電荷分離・電荷再結合のダイナミクスは様々な方法によって研究されているが、界面でのダイナミクスはほとんど分っていない。現実系に近い固体界面での研究を行うには、まず、これまで気/液界面あるいは気/固界面のような片側が開放形の界面にしか適用できなかったHD-SFG分光を、固/液界面のような埋もれた界面にも適用できるようにしなければならない。HD-SFG法では界面で発生する和周波信号光電場の振幅と位相を測定することによってバルク試料の吸収スペクトルと直接比較可能な界面スペクトル(Im_x<(2)>)を測定する。これをこれまで固液界面に応用できなかったのは、埋もれた界面で生じる信号の位相を校正することができなかったからである。そこで振動スペクトルを測定するHD-SFG (HD-VSFG)実験において、埋もれた界面からの信号の振幅、位相を校正する方法を開発した。具体的にはガラスに金を蒸着し、これを試料と同じ配置で測定して参照試料とすることにした。さらに、単分子膜をガラス板上に作成し、それを空気側からとガラス側からレーザーを導入してx^②スペクトルを測定し、これを比較することで標準試料からの信号の位相校正を行うという方法を考案した。これを用いることで、強度と位相が校正されたガラス/水界面の水のOH伸縮振動領域のHD-VSFG測定に成功した。

界面是广泛科学技术领域的重要场所，了解那里的现象和动态非常重要，但尚未取得进展。基于对这个问题的认识，我们开发了一组新的界面选择性非线性光谱方法。本研究旨在使用我们开发的外差检测和频率生成（HD-SFG）方法及其时间分辨测量来阐明固体界面处的电荷动力学。尽管已经使用各种方法研究了本体中电荷分离和电荷重组的动力学，但人们对界面处的动力学知之甚少。为了对接近真实系统的固态界面进行研究，我们首先需要使用HD-SFG光谱，它只能应用于一侧开放的界面，例如气/液或气/固界面，它也必须适用于埋藏界面，例如液体表面。在HD-SFG方法中，通过测量产生的和频信号光电场的幅度和相位来测量界面光谱（Im_x<(2)>），可以直接与块体样品的吸收光谱进行比较。在界面上。该方法迄今为止无法应用于固液界面的原因是无法校准埋入界面处生成的信号的相位。因此，我们开发了一种方法来校准测量振动频谱的 HD-SFG (HD-VSFG) 实验中埋入界面信号的幅度和相位。具体来说，我们决定将金气相沉积到玻璃上，以与样品相同的布置进行测量，并将其用作参考样品。此外，我们在玻璃板上制作了单分子薄膜，从空气侧和玻璃侧引入激光，测量x^②光谱，通过比较这些光谱，我们可以校准标准样品信号的相位我想出了一个办法。通过使用它，我们成功地对玻璃/水界面处的水的 OH 伸缩振动区域进行了 HD-VSFG 测量，并具有校准的强度和相位。